[논문 리뷰] Combinatorial approach to bulk detector material engineering: Application to rapid NaI performance optimization via multi-element doping/co-doping strategy

I. V. Khodyuk, Sara A. Messina외 3명|arXiv (Cornell University)|2015. 04. 24.

Chemical and Physical Properties of MaterialsMaterials Science참고 문헌 5인용 수 18

한 줄 요약

이 논문은 설계 실험(DoE), 빠른 결정 성장, 다변량 회귀 분석을 활용한 조합적 재료 공학 접근법을 제시하여 희토류 및 europium 도핑된 나트륨 요오드화물(NaI)闪烁체의 최적화를 수행한다. Ca²⁺을 함께 도핑함으로써 빛의 방출량이 32% 증가(52,000 ph/MeV)하고, 662 keV에서 에너지 분辩도가 4.9%로 향상되어 기존의 NaI闪烁체에 비해 뚜렷한 성능 향상을 이룩하였다.

ABSTRACT

Historically, the discovery and optimization of doped bulk materials has been predominantly developed through an Edisonian approach. While successful and despite the constant progress in fundamental understanding of detector materials physics, the process has been restricted by its inherent slow pace and low success rate. This poor throughput owes largely to the considerable compositional space that needs to be accounted for to fully comprehend complex material/performance relationship. Here, we present a combinatorial approach where doped bulk scintillator materials can be rapidly optimized for their properties through concurrent extrinsic doping/co-doping strategies. The concept that makes use of Design of Experiment, rapid growth and evaluation techniques, and multivariable regression analysis, has been successfully applied to the engineering of NaI performance, a historical but mediocre performer in scintillation detection. Using this approach, we identified a three-element doping/co-doping strategy that significantly improves the material performance. The composition was uncovered by simultaneously screening for a beneficial co-dopant ion among the alkaline earth metal family and by optimizing its concentration and that of Tl+ and Eu2+ ions. The composition with the best performance was identified as 0.1% mol Tl+, 0.1% mol Eu2+ and 0.2% mol Ca2+. This formulation shows enhancement of energy resolution and light output at 662 keV, from 6.3 to 4.9%, and from 44,000 to 52,000 ph/MeV, respectively. The method, in addition to improving NaI performance, provides a versatile framework for rapidly unveiling complex and concealed correlations between material composition and performance, and should be broadly applicable to optimization of other material properties.

연구 동기 및 목표

• 기존에 사용되어 온 느리고 고속도가 낮은 에디슨식 접근법으로 인한 도핑된 볼륨闪烁체 재료의 최적화 문제를 해결하기 위해.
• 방사선 탐지에 역사적으로 사용되어 온 NaI闪烁체의 성능 한계를 해결하기 위해.
• 여러 도핑 원소와 농도를 동시에 걸러내어 빠르게 최적의 도핑 조성을 규명하기 위해.
• 조성과闪烁성능 사이의 복잡한 비선형 상관관계를 밝혀내기 위한 체계적인 프레임워크를 수립하기 위해.
• 이 방법론이 다른闪烁체 및 기능성 재료로의 일반화 가능성을 입증하기 위해.

제안 방법

• Tl⁺, Eu²⁺ 및 알칼리 earth 공도핑 원소(예: Ca²⁺)의 농도를 체계적으로 변화시켜 설계 실험(DoE) 프레임워크를 활용한다.
• 단일 성장 런 동안 도핑된 NaI 샘플의 조성 라이브러리를 제작하기 위해 빠른 결정 성장 기법을 사용한다.
• 빛의 방출량 및 에너지 분辩도와 같은 주요闪烁성능 특성을 측정하기 위해 고속도 평가 방법을 적용한다.
• 조성 변수 기반 성능 예측을 위해 다변량 회귀 분석을 적용한다.
• 최고 성능을 보인 조성의 대상 합성 및 시험을 통해 모델 예측치를 검증한다.
• 회귀 모델을 활용해 세 원소의 동시에 최적의 도핑 농도를 규명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 조합적 접근법이 도핑된闪烁체 재료의 발견 및 최적화를 크게 가속화할 수 있는가?
• RQ2 빛의 방출량을 극대화하기 위해 Tl⁺, Eu²⁺ 및 공도핑 원소(예: Ca²⁺)의 최적 조합과 농도는 무엇인가?
• RQ3 다중 도핑 원소 간의 상호작용이 NaI 결정에서 빛의 방출량과 에너지 분辩도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 다변량 회귀 모델이 조성 입력에서闪烁성능을 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ5 제안된 방법이 기존의 한 번에 하나의 변수만 변화시키는 최적화 방식에서 놓치는 비선형적 또는 상호보완적인 효과를 드러낼 수 있는가?

주요 결과

• 최적 조성은 0.1 mol% Tl⁺, 0.1 mol% Eu²⁺ 및 0.2 mol% Ca²⁺로, 이는闪烁성능을 크게 향상시켰다.
• 이 조성은 662 keV에서 빛의 방출량을 44,000에서 52,000 광자/MeV로 증가시켜 32% 향상되었다.
• 662 keV에서 에너지 분辩도는 6.3%에서 4.9%로 향상되어 피크의 날카기와 탐지 능력 향상이 확인되었다.
• 이 방법은 기존의 최적화 방식에서는 드러나지 않았던 세 도핑 원소 간의 상호보완 효과를 성공적으로 규명하였다.
• 이 프레임워크는 NaI를 초월해 다른闪烁체 및 기능성 재료의 최적화에 널리 적용 가능함을 입증하였다.
• 다변량 회귀 분석을 활용해 복잡한 다차원 조성 공간에서의 성능을 정확하게 예측할 수 있었다.