[논문 리뷰] Diffusiophoretic transport of colloids in porous media

Mobin Alipour, Yiran Li외 2명|arXiv (Cornell University)|2024. 11. 22.

Electrostatics and Colloid InteractionsChemistry인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 용질 기울기가 다공성 매질 내 콜로이드의 현저한 확산형 이동을 유도함을 보여주며, 비균형 화학 기울기를 무시하는 고전 모델과 비교해도 이동 시간과 분산이 최대 한 계급 정도 변화함을 밝혀냈다. 마이크로유체 실험, 수치 시뮬레이션 및 이론 모델링을 통해 저자들은 확산형 이동이 기하학적 무질서가 콜로이드 이동에 미치는 영향을 조절함을 보였으며, 비평형 화학 기울기를 간과하는 고전 모델에 도전한다.

ABSTRACT

Understanding how colloids move in crowded environments is key for gaining control over their transport in applications such as drug delivery, filtration, contaminant/microplastic remediation and agriculture. The classical models of colloid transport in porous media rely on geometric characteristics of the medium, and hydrodynamic/non-hydrodynamic equilibrium interactions to predict their behavior. However, chemical gradients are ubiquitous in these environments and can lead to the non-equilibrium diffusiophoretic migration of colloids. Here, combining microfluidic experiments, numerical simulations, and theoretical modeling we demonstrate that diffusiophoresis leads to significant macroscopic changes in the dispersion of colloids in porous media. We displace a suspension of colloids dispersed in a background salt solution with a higher/lower salinity solution and monitor the removal of the colloids from the medium. While mixing weakens the solute gradients, leading to the diffusiophoretic velocities that are orders of magnitude weaker than the background fluid flow, we show that the cross-streamline migration of colloids changes their macroscopic transit time and dispersion through the medium by an order of magnitude compared to the control case with no salinity gradients. Our observations demonstrate that solute gradients modulate the influence of geometric disorder on the transport, pointing to the need for revisiting the classical models of colloid transport in porous media to obtain predictive models for technological, medical, and environmental applications.

연구 동기 및 목표

• 용질 기울기와 기하학적 무질서가 다공성 매질 내 콜로이드 이동에 공동으로 미치는 영향을 조사하는 것.
• 비평형 확산형 이동 효과를 간과하는 고전적 콜로이드 이동 모델에 도전하는 것.
• 다양한 무질서한 다공성 네트워크에서 확산형 이동이 콜로이드 분산 및 이동 시간에 미치는 매크로스코픽 영향을 정량화하는 것.
• 약물 전달, 여과 및 환경 복원과 관련된 화학 기울기가 존재하는 환경에서 콜로이드 거동을 예측할 수 있는 프레임워크를 수립하는 것.

제안 방법

• 정렬된 및 무질서한 장애물 배열을 포함한 마이크로유체 칩를 포토리소그래피를 사용해 제작하였으며, 무질서는 편포라 매개변수 β로 제어됨.
• 콜로이드(1 μm 지름, 카복실산 코팅, 제타 포텐셜 ≈ -70 mV)는 64 fps로 촬영하여 용질 기울기에 대한 반응으로 궤적을 추적함.
• 용질 프론트는 LiCl의 대체로 유荧광 나트륨 염(0.01 mM)을 사용해 시각화하였으며, 확산도 불일치를 고려했음.
• 맞춤형 OpenFOAM 솔버를 사용해 3차원 일시적 운반을 시뮬레이션하였으며, 얇은 디바이 층 근사법을 사용해 확산형 이동 이동도를 통합함.
• 이론적 모델링은 다음과 같은 확산형 이동 이동도 식을 사용함: Γₚ = (ε/η)(kBT/ze)²[βₛ(zeζₚ/kBT) + 4ln cosh(zeζₚ/4kBT)], βₛ는 양이온/음이온 확산도에서 유도됨.
• 실험은 '흡인' 조건(c₁/c₀ ≈ 100), '제어' 조건(c₁ = c₀), '반발' 조건(c₁/c₀ ≈ 0.01)에서의 콜로이드 제거 역학을 비교함.

Figure 1: Flow disorder and solute gradients shape the macroscopic transport of colloids in porous media. (a) Schematic of the microfluidic chips patterned with obstacles. The field of view (FOV) of the experiments is marked with the white rectangle. We introduce geometric disorder into an ordered l

실험 결과

연구 질문

• RQ1 용질 기울기는 다공성 매질 내 무질서한 콜로이드의 매크로스코픽 분산 및 이동 시간에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 비평형 화학 기울기를 간과하는 고전 모델과 비교해 확산형 이동은 콜로이드 이동에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 기하학적 무질서는 확산형 이동력과 어떻게 상호작용하여 콜로이드 이동 경로를 형성하는가?
• RQ4 확산형 이동은 다공성 네트워크 내 속도 이질성의 영향을 상당히 조절할 수 있는가?

주요 결과

• 용질 기울기가 없는 제어 조건과 비교해 확산형 이동은 콜로이드 이동 시간과 분산에 최대 한 계급 정도의 영향을 미침.
• '흡인' 조건(c₁/c₀ ≈ 100)에서 용질 프론트 쪽으로의 확산형 이동으로 콜로이드 제거가 현저히 가속화됨.
• '반발' 조건(c₁/c₀ ≈ 0.01)에서 콜로이드 제거가 느려지며, 이는 용질 프론트로부터의 확산형 반발을 시사함.
• 기하학적 무질서로 인해 횡방향 속도 분포가 정규분포에서 벗어나며, 용질 기울기가 이 분포를 더욱 넓혀 기하학적 경로를 초월한 이동을 증가시킴.
• 실험 조건 하에서 콜로이드의 확산형 이동도는 약 800 μm²/s로 추정됨.
• 수치 시뮬레이션은 확산형 이동이 배경 유량보다 수십 배 이상 약한 경우에도 콜로이드 분산에 영향을 미치는 데서 주도적 역할을 함을 확인함.

Figure 2: Diffusiophoretic migration of colloids across the flow streamlines leaves a lasting fingerprint on the velocity distribution experienced by the colloids. (a) The temporal evolution of the normalized mean colloid velocity and density fields. In the control case, we observe a monotonic decre