[논문 리뷰] Direct evidence for flat bands in twisted bilayer graphene from nano-ARPES

Simone Lisi, Xiaobo Lu외 22명|arXiv (Cornell University)|2020. 02. 06.

Graphene research and applications참고 문헌 42인용 수 308

한 줄 요약

이 연구는 나노-ARPES를 통해 마법 각도(~1.3°) 근처에서 비틀어진 이중층 그래핀(TBG)에서 평탄한 밴드에 대한 직접적인 실험적 증거를 제공한다. LEEM와 STM를 통합하여 정밀한 비틀기 각도 및 청결도 특성 분석을 수행함으로써, 이론적으로 예측된 TBG 밴드 구조의 핵심 특징을 확인하였다. 결과적으로 강한 운동량 공간 국소화를 보이는 높은 분산성 평탄한 밴드가 확인되었으며, 이는 이론 예측을 뒷받침한다.

ABSTRACT

Transport experiments in twisted bilayer graphene revealed multiple superconducting domes separated by correlated insulating states. These properties are generally associated with strongly correlated states in a flat mini-band of the hexagonal moir\'e superlattice as it was predicted by band structure calculations. Evidence for such a flat band comes from local tunneling spectroscopy and electronic compressibility measurements, reporting two or more sharp peaks in the density of states that may be associated with closely spaced van Hove singularities. Direct momentum resolved measurements proved difficult though. Here, we combine different imaging techniques and angle resolved photoemission with simultaneous real and momentum space resolution (nano-ARPES) to directly map the band dispersion in twisted bilayer graphene devices near charge neutrality. Our experiments reveal large areas with homogeneous twist angle that support a flat band with spectral weight that is highly localized in momentum space. The flat band is separated from the dispersive Dirac bands which show multiple moir\'e hybridization gaps. These data establish the salient features of the twisted bilayer graphene band structure.

연구 동기 및 목표

• 마법 각도 근처에서 비틀어진 이중층 그래핀(TBG)의 평탄한 밴드에 대한 직접적인 실험적 확인을 제공하는 것.
• 이전의 매크로스코픽 또는 봉입된 장치에서의 ARPES 연구의 한계를 극복하기 위해, 개방형 비봉입된 TBG 장치에서 미세미터 이하의 공간 해상도와 운동량 해상도를 확보하는 것.
• 정밀한 코릴레이티브 LEEM 및 STM 기법을 통해 TBG 장치의 비틀기 각도와 전자적 균일성을 정확히 규명함으로써, 신뢰할 수 있는 나노-ARPES 측정을 가능하게 하는 것.
• 전하 중성점 근처에서 TBG의 밴드 분산을 해석하고, 특히 평탄한 밴드 미니밴드와 그로 인해 발생하는 산란성 디라크 밴드 간의 분리 여부를 규명하는 것.
• 이론적 모델의 모리 슈퍼격자 밴드 구조를 실험적 ARPES 데이터와 타이트버드 계산을 비교함으로써 검증하는 것.

제안 방법

• Si/SiO₂ 기판 위에 고체 환원질(hBN)과 기계적 분리된 그래핀을 사용하여 테어-앤드-스택 방법을 통해 개방형 비틀어진 이중층 그래핀(TBG) 장치를 제작하고, 그래핀 배게 및 상부 접촉 전극을 구비하였다.
• 특성 분석 이전에 초고진공 조건에서 약 350 °C에서 현장에서 열처리를 수행하여 폴리머 잔여물과 수소화합물 오염을 제거하였다.
• 큰 영역의 비틀기 각도 균일성과 AB/BA 스택 영역을 식별하기 위해 밝기 및 어두운 영역 모드의 저에너지 전자현미경(LEEM)을 사용하였다.
• 모리 주기성(10.3–10.8 nm)을 측정하고 고정밀도로 국소 비틀기 각도(1.31°–1.37°)를 추출하기 위해 스캐닝 턨널링 현미경(STM)을 사용하였다.
• Elettra Sincrotrone 비임계에서 나노-ARPES 측정을 수행하였으며, 공간 해상도 약 600 nm, 에너지 해상도 약 45 meV, 운동량 해상도 약 0.005 Å⁻¹를 확보하였고, 45° 입사 각도에서 p-편광된 빛을 사용하였다.
• STM 푸리에 변환을 통해 비틀기 각도를 추출하였으며, 관계식 λM = 4π / (√3 |q₀|) 및 θ = 2 arcsin(𝑎 / (2λM))를 사용하였고, a = 0.246 nm이다.
• 이론적 ARPES 강도는 θ = 1.34°에 대해 최근접 이웃 원자 모델과 비틀어진 연속체 이론을 사용하여 계산하였으며, 첫 번째 미니브릴루아인 존으로 투영하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 마법 각도 근처에서 비틀어진 이중층 그래핀의 평탄한 밴드는 운동량 해상도가 있는 분광법으로 직접 관측 가능할까?
• RQ2 개방형 비봉입된 TBG 장치에서 비틀기 각도의 공간적 균일성은 어떻게 되며, 전자 구조 측정에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 나노-ARPES에서 관측된 밴드 분산은 평탄한 미니밴드에 대한 이론 예측과 정량적으로 어떻게 비교되는가?
• RQ4 모리 하이브리드화 갭과 밴드 평탄함이 동일한 TBG 영역에서 동시에 존재하는가, 그리고 이들은 공간적으로 어떻게 상관되어 있는가?
• RQ5 코릴레이티브 LEEM 및 STM 기법은 고해상도 ARPES 측정을 위한 최소한의 비틀기 각도 변동을 가진 균일한 TBG 영역을 신뢰성 있게 식별하고 특성화할 수 있는가?

주요 결과

• 나노-ARPES 실험에서 운동량 공간에서 강한 국소화를 보이는 평탄한 밴드가 관측되어, 마법 각도 근처에서 TBG에 평탄한 미니밴드가 존재함을 확인하였다.
• 평탄한 밴드는 산란성 디라크 밴드로부터 분리되어 있었으며, 이는 이론 예측과 일치하는 다중 모리 하이브리드화 갭을 나타내었다.
• 동일한 장치에서 수행된 STM 측정 결과, 1 µm 거리 내에서 비틀기 각도 범위가 1.31°에서 1.37°로 평균 약 1.34°로 매우 높은 국소 균일성을 보였다.
• LEEM 및 μ-LEED 분석을 통해 비틀기 각도가 0.55° 이하 또는 2° 초과인 영역는 배제되었으며, 균일한 TBG 영역의 범위는 0.55° < θ < 2°로 확인되었다.
• 동일한 TBG 영역 내 두 개의 다른 위치에서 수행한 위치 의존성 나노-ARPES 측정 결과는 뛰어난 재현성을 보였으며, 전자 구조의 안정성과 균일성을 확인하였다.
• 실험적 밴드 분산 및 ARPES 강도 프로파일은 θ = 1.34°에 대한 타이트버드 모델 기반 이론 계산과 강한 일치를 보였으며, 모리 밴드 형성의 이론적 프레임워크를 검증하였다.