[논문 리뷰] Direct Measurement of Helicoid Surface States in RhSi using Nonlinear Optics

Dylan Rees, Baozhu Lu외 7명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 16.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 53인용 수 30

한 줄 요약

이 연구는 비틀림 구조 표면 상태를 갖는 나선형 와이울 세미메탈 RhSi에서 비선형 광학 기법을 사용하여 직접적으로 측정하였다. 특히 선형 및 원형 광전기 효과(LPGE 및 CPGE)를 활용하였다. 가변 주파수, 편광된 빛을 [001] 표면에 조사함으로써 연구자들은 표면 광전류를 부스러기 기여와 분리하여 관찰하였으며, CPGE 반응은 이론 예측과 크기에서는 일치하지만 방향에서는 일치하지 않았다. 놀랍게도, 예상되는 여섯 개의 LPGE 텐서 요소 중 두 개만으로도 실험 데이터를 기술할 수 있었으며, 이는 공간군(P213)에 존재하지 않는 잠재적 거울 대칭이 존재함을 시사한다.

ABSTRACT

Despite the fundamental nature of the edge state in topological physics, direct measurement of electronic and optical properties of the Fermi arcs of topological semimetals has posed a significant experimental challenge, as their response is often overwhelmed by the metallic bulk. However, laser-driven currents carried by surface and bulk states can propagate in different directions in nonsymmorphic crystals, allowing for the two components to be easily separated. Motivated by a recent theoretical prediction \cite{chang20}, we have measured the linear and circular photogalvanic effect currents deriving from the Fermi arcs of the nonsymmorphic, chiral Weyl semimetal RhSi over the $0.45 - 1.1$ eV incident photon energy range. Our data are in good agreement with the predicted magnitude of the circular photogalvanic effect as a function of photon energy, although the direction of the surface photocurrent departed from the theoretical expectation over the energy range studied. Surface currents arising from the linear photogalvanic effect were observed as well, with the unexpected result that only two of the six allowed tensor element were required to describe the measurements, suggesting an approximate emergent mirror symmetry inconsistent with the space group of the crystal.

연구 동기 및 목표

• 위상적 와이울 세미메탈에서의 에너지 수준 표면 상태의 전자적 및 광학적 성질을 직접 탐사하고자 하며, 이는 일반적으로 부스러기 반응에 의해 가려지는 경향이 있다.
• 비대칭 구조 결정에서 우세한 부스러기 기여와 표면 광전류를 분리하는 데 있어 발생하는 실험적 과제를 해결하고자 한다.
• 나선형 와이울 세미메탈(예: RhSi)에서 이론적으로 예측된 양자화된 원형 광전기 효과(CPGE)를 비선형 광학 반응을 통해 검증하고자 한다.
• RhSi의 (001) 표면에서 광전류 텐서의 대칭 제약 조건을 조사하고자 하며, 여기서 부스러기 및 표면 반응은 (111) 표면과 근본적으로 다를 것으로 기대된다.
• 부스러기 결정 구조에 거울 대칭이 없음에도 불구하고 표면 광전류에서 잠재적 대칭성이 나타나는지 여부를 규명하고자 한다.

제안 방법

• 800 nm의 가변 주파수 근적외선 레이저 펄스를 사용하여 RhSi [001] 표면에 수직으로 입사시키며, 선형 및 원형 편광을 조절하였다.
• 2차 비선형 광전류를 측정하기 위해 타이밍 분석 기반 타이밍 영역 광학 스펙트로스코피(THz-TDS)를 사용하였다.
• 두 가지 실험 설정을 적용하였다: (1) 샘플을 고정한 채로 펌프 빛의 편광을 돌리고, (2) 펌프 빛의 편광을 고정한 채 샘플을 돌려 비선형 도전도 텐서 요소를 추출하였다.
• 현상학적 광전기 효과(PGE) 방정식을 사용하여 광전류를 모델링하였다: $ J_i = \gamma_{ijk} E_j E_k + i\beta_{ij} (E \times E^*)_{j} $, 여기서 $ \gamma_{ijk} $ 및 $ \beta_{ij} $ 는 선형 및 원형 광전기 반응 텐서이다.
• 공간군 P213(번호 198)을 사용하여 대칭 분석을 수행하였으며, 이는 비제로 요소로 $ \gamma_{xyz} $ 및 $ \beta_{ij} = \beta \delta_{ij} $ 만 존재함을 예측하여, CPGE 전류가 빛의 파동벡터와 평행함을 의미한다.
• 표면의 기하학적 비대칭성으로 인한 영향을 배제하기 위해 원자력 현미경(AFM)을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 과도한 부스러기 기여가 존재하는 상황에서도 비선형 광학 기법을 통해 RhSi의 에너지 수준 표면 상태를 직접 탐지할 수 있는가?
• RQ2 RhSi (001) 표면에서의 원형 광전기 효과(CPGE)는 이론적으로 예측된 양자화된 반응과 방향 의존성을 보이는가?
• RQ3 측정된 비선형 광학 텐서 요소들은 부스러기 결정의 대칭성(P213 공간군)과 일치하는가, 아니면 잠재적 대칭성을 시사하는가?
• RQ4 왜 관측된 CPGE 전류 방향이 부스러기 대칭 기반 이론 예측과 다름을 보이는가?
• RQ5 예상되는 여섯 개 성분 중 두 개만으로도 데이터를 적합시킬 수 있었을 때, 측정된 LPGE 텐서 요소들이 표면의 실제 대칭성을 얼마나 잘 반영하는가?

주요 결과

• 측정된 원형 광전기 효과(CPGE)의 크기는 0.45–1.1 eV의 광자 에너지 범위에서 이론 예측과 잘 일치하며, 위상적으로 보호된 표면 상태의 존재를 확인한다.
• CPGE 전류의 방향이 부스러기 대칭 기반 이론 예측과 다름을 보이며, 표면 반응이 부스러기 결정의 공간군에 의해 완전히 지배되지 않음을 시사한다.
• 예상되는 여섯 개의 LPGE 텐서 요소 중 두 개만으로도 실험 데이터를 적합시킬 수 있었으며, 이는 부스러기 결정의 구조에 존재하지 않는 잠재적 거울 대칭이 존재함을 암시한다.
• 관측된 대칭성 감소는 표면 상태가 부스러기에는 존재하지 않는 대칭성을 깨뜨리거나 효과적으로 복원할 수 있음을 의미하며, 이는 기대치 못한 선택 규칙을 초래할 수 있다.
• AFM 측정 결과에서 표면 기하학적 특징은 관측되지 않아, 관측된 비대칭성의 원인이 표면 형태에 기인한 것이 아님을 배제하였다.
• 결과적으로 제2차 비선형 광학이 와이울 세미메탈에서 표면 상태 물리학을 선택적으로 탐사할 수 있음을 보여주며, 부스러기 기여에서 위상적 표면 전류를 분리하는 데에 기여한다.