[논문 리뷰] Effect of Stacking Order on the Electronic State of 1T-TaS$_2$

Zongxiu Wu, Kunliang Bu외 8명|arXiv (Cornell University)|2021. 05. 18.

2D Materials and Applications참고 문헌 28인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고해상도 스캐닝 턨널링 현미경 및 스펙트로스코피를 사용하여 1T-TaS2에서 스트레스 오더가 전자 상태에 미치는 영향을 조사한다. 그 결과, 큰 절연 띠역은 단일층 거동에 기인한 본질적인 특성으로, Mott 절연체 메커니즘에 기인하며, 스트레스 변화는 표면 효과에 의해 단지 단차 가장자리 근처에서 작은 띠역 또는 금속 상태를 유도할 뿐이며, 부피 성질은 아니다.

ABSTRACT

New theoretical proposals and experimental findings on transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$ have revived interests in its possible Mott insulating state. We perform a comprehensive scanning tunneling microscopy and spectroscopy experiment on different single-step areas in pristine 1T-TaS$_2$. After accurately determining the relative displacement of Star-of-David super-lattices in two layers, we find different stacking orders can correspond to the similar large-gap spectrum on the upper terrace. When the measurement is performed away from the step edge, the large gap spectrum can always be maintained. The stacking order seems rarely disturb the large-gap spectrum in the ideal bulk material. We conclude that the large insulating gap is from the single-layer property, which is a correlation-induced Mott gap based on the single-band Hubbard model. Specific stacking orders can perturb the state and induce a small-gap or metallic spectrum for a limited area around the step edge, which we attribute to a surface and edge phenomenon. Our work provides more evidence about the surface electronic state and deepens our understanding of the Mott insulating state in 1T-TaS$_2$.

연구 동기 및 목표

• 1T-TaS2의 전자 구조에 대한 스트레스 오더의 영향을 규명하기 위해.
• 1T-TaS2에서 큰 띠역이 Mott 절연체인지 또는 밴드 절연체인지에 대한 오랫동안 지속된 논쟁을 해결하기 위해.
• 다른 전자 상이 물질 전반에 걸쳐 스트레스 오더가 부피 결정에서 별개의 전자 상을 유도하는지 명확히 하기 위해.
• 단차 가장자리 근처에서 전자 상태를 수정하는 표면 및 가장자리 효과의 역할을 조사하기 위해.
• 깨진 샘플의 단일 단차 영역을 사용하여 1T-TaS2에서 Mott 띠역 기원에 대한 실험적 증거를 제공하기 위해.

제안 방법

• 깨진 1T-TaS2 결정의 단일 단차 영역에서 종합적인 스캐닝 터널링 현미경(STM) 및 스펙트로스코피(STS)를 수행하였다.
• STM 표면도 및 dI/dV 스펙트럼 분석을 통해 별자리(SD) 초격자 간의 상대층 간 정렬을 정확히 규명하였다.
• 다양한 테라스 및 단차 가장자리에서 dI/dV 스펙트럼을 맵핑하여 서로 다른 스트레스 오더 조건에서의 전자 상태를 비교하였다.
• 원자 해상도의 영상 분석을 통해 결함을 식별하고 원자 격자 구조를 확인하였으며, 특히 중심 탠탄소 원자가 결여된 상태와 관련된 삼잎 꽃 모양의 결함을 특정하였다.
• 다중 단차 영역을 분석하여 스트레스 순서 모델(예: AA-AC-... 대비 AA-AA-AA 스트레스)을 시험하였다.
• 스펙트럼 특징(예: 억제된 Hubbard 밴드)을 스트레스 구성과 연관지어 전자 행동을 추론하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 1T-TaS2에서 스트레스 오더가 STM 스펙트럼에서 관찰되는 큰 절연 띠역에 크게 영향을 미치는가?
• RQ2 1T-TaS2에서 큰 띠역은 단일층에서의 Mott 물리 현상에 기인한 것인지, 아니면 스트레스에 의해 유도된 밴드 절연체 효과인가?
• RQ3 표면 및 가장자리 효과가 부피 상태에 비해 전자 상태를 얼마나 수정하는가?
• RQ4 STS 및 STM 표면도를 통해 서로 다른 스트레스 오더(예: AA 대비 AC)를 실험적으로 구별할 수 있는가?
• RQ5 단차 가장자리 근처에서 관찰되는 작은 띠역 스펙트럼의 기원은 무엇이며, 이는 본질적인 것인지 표면 유도적인 것인가?

주요 결과

• AA 및 AC를 포함한 다양한 스트레스 오더 모두 상단 테라스에서 큰 띠역 스펙트럼을 유도할 수 있으며, 이는 띠역이 스트레스 오더에 의존하지 않음을 시사한다.
• 단차 가장자리에서 멀리 떨어진 부피 유사 영역에서도 큰 절연 띠역이 유지되며, 이는 단일층 Mott 물리학에 기인한 기원을 지지한다.
• 작은 띠역 또는 금속 스펙트럼은 단차 가장자리 근처의 제한된 영역에서만 나타나며, 이는 부피 성질이 아니라 표면 또는 가장자리 효과를 의미한다.
• 큰 띠역은 단일 밴드 Hubbard 모델에 기반한 상호작용 유도 Mott 띠역과 일치하며, 스트레스에 의한 밴드 띠역은 아님을 시사한다.
• 삼잎 꽃 모양의 결함 특징은 제일 가까운 이웃이 아닌 이웃 S 원자와 관련되며, 중심에 있는 Ta 원자가 결여된 상태와 관련되어 상단 Hubbard 밴드를 억제한다.
• AA-AA-AA 스트레스를 보이는 다중 단차 영역은 단위세포 두 배 모델을 반박하며, 주기적인 스트레스 배열에 의한 밴드 띠역이 큰 띠역의 기원이 아니라는 것을 배제한다.