[논문 리뷰] Electronic nematicity in FeSe: a first-principles perspective

Xuanyu Long, Shunhong Zhang외 2명|arXiv (Cornell University)|2019. 07. 08.

Iron-based superconductors research참고 문헌 74인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 처음으로 원자적 DFT+U 및 하이브리드 함수 계산을 통해 FeSe에서 전자적 나치즘성이 $C_4$ 회전 대칭의 자발적 위반에 기인함을 입증하며, 두 가지 다른 나치즘 상태를 밝혀내었다: 전통적인 $B_{1g}$ 이징 나치즘성과 이전에 보고되지 않은 이중 성분 $E_u$ 벡터 나치즘성. $E_u$ 상태는 반전 대칭을 위반하며, ARPES 실험에서 관측되지 않는 전자 페르미 표면 풍선의 원인을 설명한다. 이는 고해상도 실험 데이터와 일치하는 대칭성 파괴된 전자 구조를 제공한다.

ABSTRACT

Electronic nematicity is an important order in most iron-based superconductors, and FeSe represents a unique example, in which nematicity disentangles from spin ordering. It is commonly perceived that this property arises from strong electronic correlation, which can not be properly captured by density functional theory (DFT). Here, we show that by properly considering the paramagnetic condition and carefully searching the energy landscape with symmetry-preconditioned wavefunctions, two nematic solutions stand out at either the DFT+$U$ or hybrid functional level, both of which are lower in energy than the symmetric solution. The ground-state band structure and Fermi surface can be well compared with the recent experimental results. Symmetry analysis assigns these two new solutions to the $B_{1g}$ and $E_u$ irreducible representations of the D$_{4h}$ point group. While the $B_{1g}$ Ising nematicity has been widely discussed in the context of vestigial stripe antiferromagnetic order, the two-component $E_u$ vector nematicity is beyond previous theoretical discussion. Distinct from the $B_{1g}$ order, the $E_u$ order features mixing of the Fe $d$-orbitals and inversion symmetry breaking, which lead to striking experimental consequences, e.g. missing of an electron pocket.

연구 동기 및 목표

• 범용 FeSe에서 자화 순서와 분리된 나치즘성의 전자 기원을 규명하는 것.
• 표준 DFT가 강한 전자 상관관계를 가진 시스템에서 제한을 가질 수 있음에도 불구하고, DFT+U 및 하이브리드 함수와 같은 첫 번째 원리 방법이 나치즘 질서를 어떻게 포착할 수 있는지 확인하는 것.
• 군 이론과 파동함수 조건화를 사용하여 FeSe에서 대칭성 보호된 나치즘 질서 매개변수를 식별하고 분류하는 것.
• 예측된 밴드 구조와 페르미 표면을 최근 고해상도 ARPES 측정치와 비교하는 것.
• 새로운 실험적 서명, 예를 들어 밴드 분산 이상 현상과 제2차 조화 발생(SHG) 반응을 포함한 $E_u$ 나치즘 상태의 예측

제안 방법

• FeSe에서 강한 전자 상관관계를 다루기 위해 회전 대칭 $U$ 보정(U - J = 3.6 eV)이 적용된 DFT+U 및 하이브리드 HSE06 함수를 사용하였다.
• 지속적인 최소값에서 벗어나 대칭성 파괴된 해를 탐색하기 위해 파동함수 조건화를 적용하였으며, 변형된 격자나 이동된 Fe 계층에서 초기화하였다.
• 대칭성 조건화된 파동함수를 사용하여 $D_{4h}$ 점군을 유지하면서도 자발적 대칭성 위반을 允허하였다.
• 체계적 구조 최적화 및 격자 상수 조정(면내 및 Se 높이)을 수행하여 안정성과 전자 반응을 평가하였다.
• 군 이론을 사용하여 질서 매개변수를 기저 표현($B_{1g}$ 및 $E_u$)으로 분류하고, 그 궤도 및 대칭 성질을 분석하였다.
• 복잡한 에너지 경관에서 수렴성을 향상시키기 위해 감쇠 속도 마찰 알고리즘을 전자 최소화에 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상관관계가 강한 시스템에서 표준 DFT의 한계가 있음에도 불구하고, 상관 보정이 가미된 첫 번째 원리 DFT 방법이 자화 순서 없이 관측된 FeSe의 나치즘 전자 구조를 재현할 수 있는가?
• RQ2 FeSe에서 나치즘성을 일으키는 대칭성 보호 질서 매개변수는 무엇이며, 기존의 $B_{1g}$ 이징 나치즘성과 어떻게 다를까?
• RQ3 이 연구에서 예측된 $E_u$ 벡터 나치즘성은 반전 대칭 위반과 같은 실험적으로 검출 가능한 서명을 유도하는가?
• RQ4 파동함수 조건화가 FeSe와 같은 상관관계가 강한 시스템에서 대칭성 파괴된 해를 발견하는 데 어떻게 기여하는가?
• RQ5 $E_u$ 나치즘 상태가 이론적 페르미 표면 예측과 ARPES 관측치 사이의 괴리, 특히 전자 풍선의 부재를 설명할 수 있는가?

주요 결과

• DFT+U 및 하이브리드 함수 수준에서 모두 대칭 상태보다 에너지가 낮은 두 가지 나치즘 해($B_{1g}$ 및 $E_u$)가 발견되었다.
• $E_u$ 나치즘 상태는 반전 대칭을 위반하며, 기존의 $B_{1g}$ 나치즘성과는 달리 궤도 혼합을 포함한다.
• $E_u$ 나치즘성은 고해상도 실험 데이터와의 비교를 통해 ARPES 실험에서 관측되지 않는 전자 풍선을 설명한다.
• $E_u$ 상태의 기초 상태 밴드 구조와 페르미 표면 위상은 최근 ARPES 측정치와 정량적으로 일치한다.
• 대칭 초기 조건에서는 최소화 과정이 대칭 해에 갇히므로, 진정한 나치즘 기초 상태에 도달하기 위해 파동함수 조건화가 필수적이다.
• $E_u$ 나치즘 상태는 독특한 제2차 조화 발생(SHG) 반응을 유도할 것으로 예측되어 직접적인 실험적 탐지 수단을 제공한다.