[논문 리뷰] Electronic structure, dimer physics, orbital-selective behavior, and magnetic tendencies in the bilayer nickelate superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Yang Zhang, Ling-Fang Lin외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 05.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 66인용 수 18

한 줄 요약

이 논문은 ab initio 방법으로 La3Ni2O7를 압력 하에서 연구하여 d3z2-r2의 이합 모의 분자 궤도 동작, 두 궤도 eg 페르미 표면의 강한 면내 간섭 이웃, 그리고 자가정렬된 stripe 자기 경향이 존재하며 발현하는 자석 경향과 강한 상호작용으로 페로자성 경향과 경쟁하는 모습을 보여준다.

ABSTRACT

Motivated by the recently reported high-temperature superconductivity in the bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ (LNO) under pressure, here we comprehensively study this system using {\it ab initio} techniques. The Ni $3d$ orbitals have a large bandwidth at ambient pressure, increasing by $\sim 22\%$ at 29.5 Gpa. Without electronic interactions, the Ni $d_{3z^2-r^2}$ orbitals form a bonding-antibonding molecular orbital state via the O $p_z$ inducing a ``dimer'' lattice in the LNO bilayers. The Fermi surface consists of two-electron sheets with mixed $e_g$ orbitals and a hole pocket defined by the $d_{3z^2-r^2}$ orbital, suggesting a Ni two-orbital minimum model. Different from the infinite-layer nickelate, we obtained a large {\it interorbital} hopping between $d_{3z^2-r^2}$ and $d_{x^2-y^2}$ states in LNO, caused by the ligand ``bridge'' of in-plane O $p_x$ or $p_y$ orbitals connecting those two orbitals, inducing $d-p$ $σ$-bonding characteristics. The competition between the intraorbital and interorbital hoppings leads to an interesting dominant spin stripe ($π$, 0) order because of bond ferromagnetic tendencies via the recently discussed ``half-empty'' mechanism.

연구 동기 및 목표

• La3Ni2O7에서 압력이 Ni 3d 궤도들의 전자구조 및 대역폭에 어떤 영향을 주는지 조사한다.
• 결합-결합 상태 형성에서 apical 산소의 역할과 저에너지 궤도 내용의 차원을 식별한다.
• 페르미 표면을 특징화하고 LNO를 위한 최소 두 궤도 모델을 결정한다.
• 내궤도 및 교차 궤도 도약에 따른 자기 경향과 가능한 바닥 상태를 평가한다.
• bilayer LNO와 무한층 닐켈레이트, Cu 기반 bilayer 간의 유사점과 차이점을 비교한다.]
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제안 방법

• AP 및 HP 상에서 LNO의 NM 상태에 대한 ab initio 밀도범함수 이론(DFT) 계산 수행.
• 압력에서 Ni 3d 대역폭이 약 22% 증가하는 것을 추정하고 Δ = ε_d − ε_p (~3.6 eV)와 전하전이 에너지를 추적한다(29.5 GPa에서).
• Ni e_g 및 t2g 기여를 분석하고 평면상 O p_x/p_y 다리를 통해 교차 궤도 도약을 정량화하기 위해 Wannier 함수를 구성한다(약 ~0.240 eV).
• d_{3z^2−r^2}의 결합-반결합 MO 상태를 이층 구조를 따라 식별하고 궤도 선택적 스핀 싱글트 형성을 논의한다.
• LDA+U+J(Liechtenstein 형식)을 적용하여 U에 따른 자기 구성(G-AFM, stripe(π,0), A-AFM, FM)을 탐색하고 가능한 바닥 상태를 매핑한다( J/U는 0.2로 고정).

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압하에서 La3Ni2O7의 저에너지 궤도 내용은 무엇이며 이것이 페르미 표면에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 이층 기하학이 d_{3z^2−r^2}에 대한 결합-반결합 상태를 어떻게 촉진하며, 이는 자성 및 초전도성에 어떤 함의를 갖는가?
• RQ3 평면 내 O p_x/p_y 다리가 d_{3z^2−r^2}와 d_{x^2−y^2} 간의 궤도간 도약을 생성하는 역할은 무엇인가?
• RQ4 내궤도 및 교차 궤도 도약의 경쟁으로 어떤 자기 경향이 나타나며 어떤 파수 벡터가 우선되는가?
• RQ5 압력 하의 La3Ni2O7가 다른 닐켈라이트와 구루케이트에 비해 전자구조 및 자기 경향 측면에서 어떤 차이가 있는가?

주요 결과

• 29.5 GPa에서 Ni 3d 대역폭이 약 22% 증가하여 이류성이 강화된다.
• d_{3z^2−r^2} 오비탈이 억제된 O p_z를 통해 결합-반결합 분자 MO를 형성하고 이층형 이중 MO 상태를 형성하며 상호작용이 없으면 스핀-싱글트 특성을 갖는다.
• 페르미 표면은 d_{3z^2−r^2}와 d_{x^2−y^2}의 혼합으로부터 두 개의 전자 포켓과 d_{3z^2−r^2}로부터의 하나의 구멍 포켓으로 구성되어 두 궤도 eg 최소 모델을 지지한다.
• d_{3z^2−r^2}와 d_{x^2−y^2} 사이의 강한 평면 내 교차 궤도 도약(약 0.240 eV)을 O p_x/p_y에 의해 매개되어 eg 혼합이 강하게 발생한다.
• LDA+U+J를 이용한 자기 경향 분석은 U가 증가함에 따라 stripe(π,0) 경향이 나타나며(에너지 최소는 3.0 eV ≤ U ≤ 5.2 eV), A-AFM 및 FM 상태와 경쟁하며, 부분적으로 교차 궤도 도약이 층간 반강자성 결합을 이끌고, 층 내 강자성 결합을 촉진하지만 층 간에는 반강자성을 유도할 수 있음을 시사한다.
• 이 연구는 IL 닐켈레이트와의 주요 차이점으로, 평면 내 d_{3z^2−r^2}–d_{x^2−y^2} 결합이 더 강하고 이층 구동 MO 상태가 IL 닐켈레이트에 존재하지 않는다는 점을 강조한다.