[논문 리뷰] Correlated electronic structure of La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Viktor Christiansson, Francesco Petocchi외 1명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 13.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 6인용 수 18

한 줄 요약

본 논문은 GW, DMFT, EDMFT, 및 GW+EDMFT를 사용한 네 궤도 모형에서 고압 La3Ni2O7의 상관 전자구조를 연구하고, 비지역 스크리닝에 의해 유발된 전하 스트라이프 불안정성 및 활성 궤도는 d_z^2임을 밝혔다.

ABSTRACT

Recently, superconductivity with a $T_c$ up to 78 K has been reported in bulk samples of the bilayer nickelate La$_3$Ni$_2$O$_7$ at pressures above 14 GPa. Important theoretical tasks are the formulation of relevant low-energy models and the clarification of the normal state properties. Here, we study the correlated electronic structure of the high-pressure phase in a four-orbital low-energy subspace using different many-body approaches: $GW$, dynamical mean field theory (DMFT), extended DMFT (EDMFT) and $GW$+EDMFT, with realistic frequency-dependent interaction parameters. The nonlocal correlation and screening effects captured by $GW$+EDMFT result in an instability towards the formation of charge stripes, with the $3d_{z^2}$ as the main active orbital. We also comment on the potential relevance of the rare-earth self-doping pocket, since hole doping suppresses the ordering tendency.

연구 동기 및 목표

• 초전도성을 이해하기 위한 La3Ni2O7의 고압 하에서의 최소 저에너지 모델링의 필요성을 제시한다.
• 비지역 스크리닝과 상관이 고급 다체 방법을 사용하여 DFT 그림을 어떻게 수정하는지 평가한다.
• 저에너지 물리학을 지배하는 Ni 궤도를 특정하고 잠재적 순서 형성 경향을 규명한다.
• La 자기 도핑 포켓의 역할과 그것이 상관 효과에 미치는 영향을 탐구한다.

제안 방법

• 이중층의 두 Ni 원자 위치에서 d_{x^2−y^2} 및 d_{z^2} Wannier 함수로 네 궤도 저에너지 모형을 구성한다.
• cRPA로 주파수 의존 상호작용을 계산하고 모델 전파체로 G0W0를 사용한다.
• DMFT, EDMFT, 및 GW+EDMFT로 모형을 풀고 순서 있는 해와 억제된 순서 해를 비교한다.
• 국소 스펙트럴 함수, 자기에너지, 전하 유전율을 분석하여 순서 형성 경향을 식별한다.
• 자가일관 GW+EDMFT에서 화학 퍼텐셜을 이동시켜 도핑 효과를 조사한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비지역 스크리닝이 고압 하의 La3Ni2O7의 상관 전자구조에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 저에너지 물리학을 지배하는 궤도는 무엇이며 이것이 가능한 순서화 및 초전도성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 GW+EDMFT가 고압 상에서 전하 순서화 또는 스트라이프 유사 불안정성을 예측하는가?
• RQ4 자가도핑 포켓을 통한 홀이든 전자 도핑이 전자상관 및 순서 형성 경향에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• GW+EDMFT는 비지역 스크리닝이 전하 스트라이프 불안정을 유발하며 d_{z^2} 궤도가 주된 활성 선수로 작용함을 보여준다.
• EDMFT는 동역학적 상호작용을 갖는 EDMFT는 거의 반가득 찬 층과 장거리 항자기 순서를 예측하여 모트-유사 상태와 Ni 사이트 간 대칭 파괴를 시사한다.
• 주파수 의존 U를 갖는 DMFT는 보다 금속적 행동으로 축소되지만 beta=50 eV^{-1}에서 순서를 보이지 않는다.
• GW+EDMFT는 xy평면에서 대각선 스트라이프로의 전하 불안정을 나타내며, 교대 순서가 아니고 비정합적 조절이 가능할 수 있다.
• 전하 유전율은 d_{z^2} 구역에서 스트라이프 형성 경향을 나타내는 반면 d_{x^2−y^2}은 순서 형성 경향을 보이지 않는다.
• 홀 도핑(자가 도핑 포켓)은 순서 형성 경향을 억제하고 유전율을 감소시켜 잠재적으로 초전도성을 지지할 수 있다.