[논문 리뷰] Electronic temperature and two-electron processes in overbias plasmonic emission from tunnel junctions

Alberto Martín‐Jiménez, Koen Lauwaet외 6명|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 22.

Molecular Junctions and Nanostructures참고 문헌 43인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 터널 접합에서의 과편향 전계광발광 경계가 적용된 편향 전압를 화학적 위치로 간주할 때 열분포를 따르며, 이는 정확한 전자 온도 측정을 가능하게 한다. 15 nA 이상의 전류에서 30 K 이하에서 전자 온도와 격자 온도 사이의 편차는 첫 번째 전자가 전자 시스템을 가열하고 두 번째 전자가 이 상승한 전자 온도를 반영하는 광자를 방출하는 이중 전자 과정으로 기인하며, 이는 서로 모순되는 과편향 방출 모델을 통합한다.

ABSTRACT

The accurate determination of electronic temperatures in metallic nanostructures is essential for many technological applications, like plasmon-enhanced catalysis or lithographic nanofabrication procedures. In this Letter we demonstrate that the electronic temperature can be accurately measured by the shape of the tunnel electroluminescence emission edge in tunnel plasmonic nanocavities, which follows a universal thermal distribution with the bias voltage as the chemical potential of the photon population. A significant deviation between electronic and lattice temperatures is found below 30 K for tunnel currents larger than 15 nA. This deviation is rationalized as the result of a two-electron process in which the second electron excites plasmon modes with an energy distribution that reflects the higher temperature following the first tunneling event. These results dispel a long-standing controversy on the nature of overbias emission in tunnel junctions and adds a new method for the determination of electronic temperatures and quasiparticle dynamics.

연구 동기 및 목표

• 터널 접합에서의 과편향 전계광발광 기원에 대한 오랜 논란을 해결하기 위해.
• 전계광발광 방출 경계의 형태를 이용해 금속 나노구조물 내 전자 온도를 신뢰할 수 있는 방법으로 측정하는 데에.
• 비평형 조건 하에서 플라스모닉 나노공진자 내 전자 가열과 준입자 역학 간의 상호작용을 조사하기 위해.
• 이중 전자 과정이 열방출 모델을 초월해 과편향 방출을 생성하는 데서 수행하는 역할을 규명하기 위해.

제안 방법

• 4.5 K에서 Au/Ag(111) 접합의 다양한 편향 전압과 터널 전류 조건에서 터널 전계광발광 스펙트럼을 측정하였다.
• 양자 터널링 이론에서 유도된 절단 함수의 정규화된 형태를 사용하여, 편향 전압를 화학적 위치로 간주한 열광자 에너지 분포에 방출 경계 형태를 맞추었다.
• 음의 초과 에너지 영역에서 선형 부분에 대한 피팅을 통해 전자 온도를 추출하였으며, 편향 전압는 ±10 meV 이내의 불확도를 가진 피팅 매개변수로 취급되었다.
• 터널 전류의 역수로부터 유도된 터널링 사건 간 평균 시간과 전자 온도를 상관관계시켰다.
• 전자-전자 및 전자-격자 상호작용을 고려하여 Ag(111)에서 표면 상태 수명과 비탄성 산란률을 모델링하기 위해 다체 GW 및 RPA 계산을 수행하였다.
• 원자적으로 깨끗하고 평탄한 표면을 확보하기 위해 초고진공 환경에서 샘플 및 터널링 톱의 제작을 수행하였으며, Ar+ 스퍼터링 및 열처리를 포함하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 과편향 전계광발광 경계의 형태를 사용하여 터널 접합 내 전자 온도를 정확히 측정할 수 있는가?
• RQ2 저온 및 고전류 조건에서 터널 접합 내 전자 온도와 격자 온도 사이의 편차는 무엇으로 인해 발생하는가?
• RQ3 과편향 방출은 주로 뜨거운 전자 기체에서의 열방출에 기인한 것인가, 아니면 터널링 사건 간 에너지 전달을 포함하는 이중 전자 과정인가?
• RQ4 터널링 사건 간 시간 간격이 측정된 전자 온도와 광자 방출 에너지에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 준입자 수명과 비탄성 산란률은 관측된 방출 동역학에 어느 정도의 영향을 미치는가?

주요 결과

• 30 K 이상 또는 터널 전류가 10 nA 이하일 경우, 과편향 방출 경계에서 측정된 전자 온도는 격자 온도와 일치한다.
• 30 K 이하에서 터널 전류가 15 nA를 초과할 경우 전자 온도와 격자 온도 사이에 상당한 편차가 발생하며, 이는 강한 전자 가열을 나타낸다.
• 관측된 전자 온도는 터널링 사건 간 평균 시간의 역수에 비례하며, 이는 첫 번째 전자가 시스템을 가열하는 이중 전자 메커니즘과 일치한다.
• 두 번째 터널링 사건에서 방출되는 광자의 에너지 분포는 첫 번째 사건에 의해 생성된 상승한 전자 온도를 반영하므로, 순수한 열 모델이 아닌 이중 전자 과정을 지지한다.
• 과편향 광자에 대해 편향 전압가 화학적 위치로 작용하는 유일한 열분포를 따르며, 이는 전자 온도 측정을 위한 새로운 방법을 검증한다.
• GW 및 RPA 방법을 사용한 Ag(111)에서 표면 상태 수명의 이론적 계산은 관측된 준입자 붕괴의 에너지 의존성을 확인하여 실험적 해석을 지지한다.