[논문 리뷰] First-principles calculation of orbital Hall effect by Wannier interpolation: Role of orbital dependence of the anomalous position

Dongwook Go, Hyun‐Woo Lee외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 25.

Surface and Thin Film PhenomenaPhysics and Astronomy인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 Wannier 보간을 사용한 첫 번째 원리 계산에서 운동량 공간의 위치 연산자에 대한 게이지 의존적 보정인 이질적 위치가 내재 궤도 Hall 효과(OHE) 계산에 핵심적인 역할을 한다고 보여준다. 궤도에 의존하는 이질적 위치를 고려함으로써, 특히 그룹 X 및 XI(예: Cu, Ag, Au, Pd)의 전이 금속에서 OHE 전도도가 음수로 예측되며, 이는 이전 연구들이 군속도만을 기반으로 양수로 가정한 것과 모순된다.

ABSTRACT

The position operator in a Bloch representation acquires a gauge correction in the momentum space on top of the canonical position, which is called the anomalous position. We show that the anomalous position is generally orbital-dependent and thus plays a crucial role in the description of the intrinsic orbital Hall effect in terms of Wannier basis. We demonstrate this from the first-principles calculation of orbital Hall conductivities of transition metals by Wannier interpolation. Our results show that consistent treatment of the velocity operator by adding the additional term originating from the anomalous position predicts the orbital Hall conductivities different from those obtained by considering only the group velocity. We find the difference is crucial in several metals. For example, we predict the negative sign of the orbital Hall conductivities for elements in the groups X and XI such as Cu, Ag, Au, and Pd, for which the previous studies predicted the positive sign. Our work suggests the importance of consistently describing the spatial dependence of basis functions by first-principles methods as it is fundamentally missing in the tight-binding approximation.

연구 동기 및 목표

• 첫 번째 원리 OHE 계산에서 공간 기저 함수 의존성에 대한 일관된 처리 부족을 해결하기 위해.
• Wannier 함수 간의 전기 dipole 행렬 요소에서 기인하는 이질적 위치의 내재 궤도 Hall 효과에서의 역할을 조사하기 위해.
• 오랜 기간 동안 군속도만 기여한다고 가정해 온 오해를 바로잡기 위해, 게이지 보정된 속도 연산자를 포함함으로써.
• 특히 그룹 X 및 XI에서 전이 금속의 OHE 부호 예측 간의 괴리를 해결하기 위해.
• 타이트 바인딩 근사가 이 궤도에 의존하는 보정을 포착하지 못함으로써 정량적 오류를 초래한다는 것을 보여주기 위해.

제안 방법

• 전자 구조를 계산하기 위해 전면 임펄스 선형화된 평면파(FLAPW) 방법을 사용한 첫 번째 원리 밀도함수이론(DFT)을 적용한다.
• 고해상도 k-공간 샘플링을 가능하게 하여 정확한 반응 함수 평가를 위한 Wannier 함수 보간을 사용한다.
• 이질적 위치를 k-공간에서 위치 연산자에 대한 게이지 보정으로 포함시키며, 이는 기저 간 전기 dipole 행렬 요소에서 유도된다.
• 보정된 속도 연산자에 이질적 위치 항을 포함한 케이브-쿠보 공식을 사용하여 궤도 Hall 전도도를 계산한다.
• 이질적 위치 보정이 있는지 없는지의 비교를 통해 OHE 크기와 부호에 미치는 영향을 분리한다.
• IV에서 XI 그룹의 3d, 4d, 5d 전이 금속을 체계적으로 분석하여 이 효과의 일반성 평가

실험 결과

연구 질문

• RQ1 궤도에 의존하는 이질적 위치는 전이 금속에서 내재 궤도 Hall 전도도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 왜 이전 이론적 연구들은 모든 전이 금속에서 OHE의 부호를 양수로 예측했으며, 이 가정은 타당한가?
• RQ3 이질적 위치 보정을 포함할 경우 3d, 4d, 5d 전이 금속의 OHE 크기와 부호는 어느 정도 변화하는가?
• RQ4 Wannier 보간법은 첫 번째 원리 계산에서 이질적 위치를 정확하게 다룰 수 있는가?
• RQ5 왜 타이트 바인딩 근사가 이 보정을 포착하지 못하는가?

주요 결과

• 이질적 위치는 본질적으로 궤도에 의존하며, Wannier 함수 간 전기 dipole 행렬 요소에서 기인하여 속도 연산자에 대한 비자명한 보정이 된다.
• 이질적 위치 보정을 포함하면 군속도만 기반으로 한 계산과는 크게 다른 궤도 Hall 전도도가 도출된다.
• 특히 그룹 X 및 XI에 속하는 원소들—Cu, Ag, Au, Pd—의 경우 연구에서 음수의 궤도 Hall 전도도를 예측하며, 이는 이전에 가정된 양수 부호를 뒤집는다.
• 이 보정은 4d 및 5d 전이 금속에서 가장 두드러지며, 이질적 위치의 궤도 의존성이 OHE 반응에 강하게 영향을 미친다.
• Pd(σ_OH = -1870) 및 Au(σ_OH = -1020)의 OHE에서의 부호 뒤집힘은 스핀-오비트 결합 때문만이 아니라 궤도 특이적인 이질적 위치의 성격 때문임을 규명하였다.
• 결과적으로 타이트 바인딩 근사는 이 보정을 본질적으로 간과하여 OHE 예측에 체계적 오류를 초래한다는 것을 입증하였다.