[논문 리뷰] Model of the thermoelectric properties of anisotropic organic semiconductors

S. Ihnatsenka|arXiv (Cornell University)|2021. 08. 13.

Organic Electronics and Photovoltaics참고 문헌 40인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 이방성 고분자 반도체에 대한 전하 터널링 모델을 제안하며, 이는 이방성 국소 상태와 장거리 쿠론 상호작용을 모두 포함한다. 전도도의 이방성은 상태의 정렬 방향에 기인하는 반면, 시브크 계수의 이방성은 정렬된 방향에서 쿠론 필터링이 더 강할 때만 나타나며, 이는 오랫동안 지속된 실험적 열전기 데이터 간의 괴리 문제를 해결한다.

ABSTRACT

A model of charge hopping transport that accounts for anisotropy of localized states and Coulomb interaction between charges is proposed. For the anisotropic localized states the degree of orientation relates exponentially to the ratio of conductivities in parallel and perpendicular directions, while the ratio of Seebeck coefficients stays nearly unaffected. However, the ratio of Seebeck coefficients increases if Coulomb interaction is screened stronger in a direction parallel to the predominant orientation of the localized states. This implies two different physical mechanisms responsible for the anisotropy of thermoelectric properties in the hopping regime: electronic state localization for conductivities, and screening for Seebeck coefficients. This provides explanation for recent experimental findings on tensile drawn and ribbed polymer films.

연구 동기 및 목표

• 정렬된 고분자 필름에서 높은 전도도 이방성과 약한 시브크 계수 이방성 간의 괴리를 해결하기 위해.
• 이방성 고분자 반도체에서 전자 상태의 이방성과 장거리 쿠론 상호작용을 동시에 고려하는 이론 모델을 개발하기 위해.
• 이전 모델이 예측한 것과는 달리 최근 실험에서 큰 σ∥/σ⊥ 값은 관찰되나 S∥/S⊥ 값은 중간 수준에 머무르는 현상을 설명하기 위해.
• 터널 전도에서 전도도와 시브크 계수의 이방성에 영향을 미치는 물리적 메커니즘의 차이를 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 정렬된 고분자 사슬을 나타내는 공간적으로 이방성 있는 국소 상태를 포함한 전하 터널링 운반 모델을 수립한다.
• 스クリ닝된 쿠론 포텐셜을 사용하여 전하 간의 장거리 쿠론 상호작용을 포함시켜 전자 상관 효과를 모델링한다.
• 이방성 유기 반도체에서 실험 관측 결과를 더 잘 반영하기 위해 지수형 DOS 대신 가우시안 밀도의 상태(DOS)를 사용한다.
• 다양한 수준의 정렬도와 스크리닝 조건에서 양방향(병렬 및 수직)에서 운반 특성(σ, S)을 구한다.
• 3차원 시스템에서 가변 범위 터널링(VRH)과 근처 이웃 터널링(NNH) 영역 사이의 전이를 분석한다.
• 쿠론 상호작용이 있는지 없는지에 따라 결과를 비교하여 시브크 이방성에 미치는 영향을 분리한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 σ∥/σ⊥은 정렬도가 증가함에 따라 지수적으로 증가하지만 S∥/S⊥은 거의 변화하지 않는가?
• RQ2 비상호작용 모델에서는 예측한 바가 약 1.1~1.4에 불과한 데도 불구하고, 실험에서 관측된 S∥/S⊥ 비율이 약 7인 이유는 무엇인가?
• RQ3 장거리 쿠론 상호작용은 이방성 유기 반도체에서 시브크 계수의 이방성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 이 모델은 큰 실험적 전도도 이방성과 중간 정도의 시브크 계수 이방성 간의 괴리를 어떻게 해소할 수 있는가?
• RQ5 쿠론 상호작용의 스크리닝이 방향에 따라 다른 열전기 반응을 결정짓는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 전도도 이방성 비율 σ∥/σ⊥은 국소 상태의 정렬도가 증가함에 따라 지수적으로 증가하며, 실험 관측 결과와 일치한다.
• 단지 상태의 이방성만 고려할 경우 시브크 계수 이방성 비율 S∥/S⊥은 거의 변화하지 않으며, 이는 비상호작용 모델에서 관측되는 약한 시브크 이방성의 근본적 이유를 설명한다.
• 쿠론 스크리닝이 국소 상태의 주된 정렬 방향과 평행한 방향에서 더 강할 경우, S∥/S⊥ 비율은 크게 증가한다.
• 모델은 실온에서 양방향에서 가변 범위 터널링(VRH)과 근처 이웃 터널링(NNH) 영역 사이의 전이 영역에서 전하 이동이 일어나는 것으로 예측한다.
• 전류는 주로 분자의 정렬 방향을 따라 흐르며, 이는 정렬이 전하 이동을 이끄는 데 기여한다는 것을 확인한다.
• 장거리 쿠론 상호작용을 포함시키는 것이, 특히 유기 반도체처럼 낮은 유전율을 가진 시스템에서 정확한 물리적 메커니즘을 기록하는 데 필수적이다.