[논문 리뷰] Multiple Quintets via Singlet Fission in Ordered Films at Room Temperature

Daphné Lubert‐Perquel, Salvadori, Enrico외 7명|arXiv (Cornell University)|2018. 01. 02.

Organic Electronics and Photovoltaics참고 문헌 40인용 수 41

한 줄 요약

논문은 EPR 분광법을 통해 각도 의존성을 확인하고, pentacene이 p-terphenyl에서 순서화된 고체 용액에서 실온에 서로 다른 quintet 엑시톤이 형성된 것을 보여준다.

ABSTRACT

The growing interest in harnessing singlet fission for photovoltaic applications stems from the possibility of generating two excitons from a single photon. Quantum efficiencies above unity have been reported, yet the correlation between singlet fission and intermolecular geometry is poorly understood. To address this, we investigated ordered solid solutions of pentacene in p-terphenyl grown by organic molecular beam deposition. Two classes of dimers are expected from the crystal structure - parallel and herringbone - with intrinsically distinctive electronic coupling. Using electron paramagnetic resonance spectroscopy, we provide compelling evidence for the formation of distinct quintet excitons at room temperature. These are assigned to specific pentacene pairs according to their angular dependence. This work highlights the importance of controlling the intermolecular geometry and the need to develop adequate theoretical models to account for the relationship between structure and electronic interactions in strongly-coupled, high-spin molecular systems.

연구 동기 및 목표

• 고체 상태 필름에서 분자 간 기하가 싱글렌트 분열 효율 및 고스핀 엑시톤 형성에 어떤 영향을 주는지 이해를 자극한다.
• 유기 분자 빔 증착으로 성장된 pentacene:p-terphenyl의 ordered solid solutions를 조사한다.
• EPR 분광 근거를 사용하여 특정 pentacene 쌍 기하(평행 대 해링본)로 서로 다른 quintet 엑시톤을 식별하고 배정한다.

제안 방법

• 유기 분자 빔 증착으로 ordered pentacene:p-terphenyl 고체 용액을 성장시킨다.
• 전자스핀 공명(EPR) 분광법을 이용해 스핀 상태와 엑시톤 형성을 탐색한다.
• 각도 의존성을 분석해 quintet 엑시톤을 특정 pentacene 다이머 기하에 배정한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 ordered pentacene:p-terphenyl 필름에서 실온 quintet 엑시톤이 싱글렌트 분열을 통해 형성될 수 있는가?
• RQ2 평행 및 해링본 다이머 기하가 전자 결합 및 quintet 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 EPR의 각도 의존성이 서로 다른 pentacene-쌍 구성을 구분할 수 있는가?

주요 결과

• 실온에서 싱글렌트 분열을 통해 형성된 서로 다른 quintet 엑시톤에 대한 설득력 있는 증거.
• 각도 의존성을 바탕으로 quintet 엑시톤을 특정 pentacene 쌍으로 배정할 수 있다.
• 분자 간 기하(평행 대 해링본)가 전자 결합 및 고스핀 상태 형성에 결정적으로 영향을 미친다.