[논문 리뷰] Probing phonon dynamics with multi-dimensional high harmonic carrier envelope phase spectroscopy

Ofer Neufeld, Jin Zhang외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 09.

Laser-Matter Interactions and Applications참고 문헌 68인용 수 58

한 줄 요약

이 연구는 단일층 헥사곤형 붕소질화물(hBN)에서 초고속 격자 진동을 탐사하기 위해 캐리어-환경 위상(CEP)에 민감한 다차원 고조파 발생(HHG) 분광법을 도입한다. 테라헤르츠 펌프로 공명 격자 진동을 자극하고, 강력한 적외선 펄스로 탐측함으로써, 저자들은 격자 변형에 의해 이산적인 HHG 스펙트럼이 연속된 플랫폼으로 변형되며, 1-피코초 시간 스케일에서 하이퍼파 수율이 진동함을 입증한다. 이는 초주기 대비에 의해 발생하는 것으로, 초고속 시간 해상도와 순순한 구조적 변화에 대한 CEP에 의존하는 민감도를 실현한다.

ABSTRACT

We explore pump-probe high harmonic generation (HHG) from monolayer hexagonal-Boron-Nitride, where a terahertz pump excites coherent optical phonons that are subsequently probed by an intense infrared pulse that drives HHG. We find, through state-of-the-art ab-initio calculations, that the structure of the emission spectrum is attenuated by the presence of coherent phonons, and is no longer comprised of discrete harmonic orders, but rather of a continuous emission in the plateau region. The HHG yield strongly oscillates as a function of the pump-probe delay, corresponding to ultrafast changes in the lattice such as bond compression or stretching. We further show that in the regime where the excited phonon period and the pulse duration are of the same order of magnitude, the HHG process becomes sensitive to the carrier-envelope-phase (CEP) of the driving field, even though the pulse duration is so long that no such sensitivity is observed in the absence of coherent phonons. The degree of CEP sensitivity vs. pump-probe delay is shown to be a highly selective measure for instantaneous structural changes in the lattice, providing a new approach for ultrafast multi-dimensional HHG-spectroscopy. Remarkably, the obtained temporal resolution for phonon dynamics is ~1 femtosecond, which is much shorter than the probe pulse duration because of the inherent sub-cycle contrast mechanism. Our work paves the way towards novel routes of probing phonons and ultrafast material structural changes and provides a mechanism for controlling the high harmonic response.

연구 동기 및 목표

• 2차원 물질에서 1-fs 이하의 해상도로 초고속 격자 동역학을 탐사하는 새로운 방법을 개발하기 위해.
• 공명 격자 진동이 단일층 hBN에서 고조파 발생(HHG) 스펙트럼에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 공명 격자 진동이 자극되었을 때, 캐리어-환경 위상(CEP)에 대한 민감도가 HHG에 어떻게 나타나는지 탐색하기 위해.
• 펌프-프로브 지연 및 CEP 의존성에 기반해 HHG를 다차원적 구조 동역학 탐측 수단으로 정립하기 위해.
• 격자 진동에 의해 유도된 대칭성 붕괴가 연속적인 HHG 방출과 비선형 반응의 증대를 초래함을 입증하기 위해.

제안 방법

• 연구는 Kohn-Sham 설정과 국부 밀도 근사(LDA)를 사용한 시간에 의존하는 밀도 함수 이론(TDDFT)을 활용하여 hBN 내 전자 및 이온 운동을 시뮬레이션한다.
• 이온 운동은 Ehrenfest 동역학을 통해 모델링되며, 핵에 작용하는 힘은 전자 밀도와 레이저 필드로부터 계산되어 전자-격자 진동 결합을 가능하게 한다.
• HHG 과정은 벡터 포텐셜 𝐀(𝑡) = 𝐴₀𝑓(𝑡)cos(𝜔𝑡 + 𝜙𝐶𝐸𝑃)𝐞̂를 갖는 강력한 적외선 레이저 펄스에 의해 유도되며, 여기서 f(t)는 Tp ≈ 25 fs(1600 nm에서 8T)인 슈퍼시나소이드 환경이다.
• 시간에 의존하는 전류 밀도 𝐣(𝐫, 𝑡)는 Kohn-Sham 오비탈로부터 계산되며, HHG 스펙트럼은 전류의 시간 도함수에 푸리에 변환을 적용하고 레이저 환경으로 필터링하여 확보된다.
• 장력 온도(LO) 모드(38.9 THz, 주기 25.7 fs)와 평면 외부 온도(ZO) 모드(24.3 THz, 주기 41.1 fs)가 격자 상수의 몇 퍼센트 수준의 진폭으로 자극된다.
• 계산은 0.3 보هر 격자 해상도에서 오픈소스의 octopus 코드를 사용하여 수행되었으며, 흡수 경계와 0.2 a.u. 시간 단계를 적용하여 수렴성과 이온화 최소화를 확보하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 hBN에서 공명 격자 진동은 고조파 발생(HHG) 스펙트럼의 구조에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 장기적인 IR 펄스의 캐리어-환경 위상(CEP)이 공명 격자 진동이 자극되었을 때 측정 가능한 HHG 민감도를 유도할 수 있는가?
• RQ3 이 HHG 기반 탐측법으로서의 격자 진동의 시간 해상도는 어느 정도인가?
• RQ4 CEP 민감도의 정도는 결합 압축 또는 확장과 같은 순순한 격자 변형과 어떻게 관련되는가?
• RQ5 격자 진동에 의해 유도된 격자 조절이 시간 이동 대칭성을 얼마나 깨뜨리며, 연속적인 고조파 방출을 유도하는가?

주요 결과

• 공명 격자 진동 존재 시 시간 이동 대칭성의 붕괴로 인해 이산적인 고조파 순서에서 연속적인 방출 영역으로의 HHG 스펙트럼 전환이 발생한다.
• HHG 수율은 펌프-프로브 지연에 따라 강력하고 주기적인 진동을 보이며, 이 주기의 길이는 격자 진동 주기(LO 모드의 경우 25.7 fs)와 일치하여 결합의 긴장과 압축을 직접적으로 반영한다.
• 초주기 대비 메커니즘에 기반해 HHG 과정 내재적으로 발생하는 것으로, 25-fs 프로브 펄스 길이보다 훨씬 짧은 1-fs 시간 해상도를 달성한다.
• 강력한 다주기 IR 펄스임에도 불구하고, 공명 격자 진동이 자극되었을 때에만 HHG 수율에 CEP 민감도가 나타나며, 이는 새로운 결합 메커니즘을 시사한다.
• CEP 민감도의 정도는 펌프-프로브 지연에 따라 변하며, 이는 격자 내 순순한 구조 변화를 매우 선택적으로 실시간으로 탐측할 수 있음을 의미한다.
• 펌프-프로브 지연, CEP, 레이저 편광을 동시에 변화시킴으로써 다차원 HHG 분광법을 실현할 수 있으며, 이는 초고속 격자 동역학을 연구하는 데 새로운 길을 열어준다.