[논문 리뷰] Optically-Induced Symmetry Breaking via Nonlinear Phononics

Jared S. Ginsberg, Mohsen Jadidi외 11명|arXiv (Cornell University)|2021. 07. 26.

Advanced Fiber Laser Technologies참고 문헌 23인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 헥사고날 붕소 nitride(hBN)에서 획득한 가로형 광학 격자 진동수의 공진적 자극이 강한 광학 비선형성을 유도함을 보여주며, 이는 강화된 네파동 혼합 및 제3차 고조파 생성을 포함한다. 저자들은 피크세컨드 이내의 비선형 신호를 관측하고, 진동수 매개 비선형 증폭으로 인해 고조파 생성 효율이 크게 향상될 것으로 예측한다.

ABSTRACT

Optical nonlinearities in solids reveal information about both the in-plane rotational and out-of-plane inversion symmetries of a crystal. In the van der Waals material hexagonal boron nitride (hBN) both these symmetries and the linear vibrational properties have led to the rich physics of mid-infrared phonon-polaritons. However, the role of strong electron-phonon nonlinearities requires further study. In this work, we investigate both theoretically and experimentally the rich interplay of phonon anharmonicity and symmetry in phonon-polariton mediated nonlinear optics. We show that large enhancements (>30x) of third-harmonic generation occur for incident femtosecond pulses that are resonant with the hBN transverse optical phonons. In addition, we predict and observe large transient sub-picosecond duration second-harmonic signals during resonant excitation, which in equilibrium is forbidden by symmetry. This surprising result indicates that instantaneous crystal inversion symmetry breaking can be optically induced and controlled via phonon interactions by both the power and polarization of the pump laser.

연구 동기 및 목표

• 강한 진동수 공진이 헥사고날 붕소 nitride(hBN)에서 광학 비선형성에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 초고속 광학 신호를 생성하고 증폭하는 데 있어 비선형 격자역학의 역할을 탐구하는 것.
• 공진 자극 중 네파동 혼합을 통한 격자 운동의 시간 해상도 관측을 입증하는 것.
• 진동수 유도 비선형성에 의해 고조파 생성 효율이 크게 향상될 것으로 예측하고 검증하는 것.

제안 방법

• 맞춤형 레이저 펄스를 사용해 hBN의 가로형 광학 격자 진동수 모드를 공진적으로 자극하는 것.
• 피크세컨드 이내의 비선형 신호를 생성하고 검출하기 위해 네파동 혼합(FWM)을 활용하는 것.
• 진동수 주파수에서 공진적 펌핑 조건 하에서 제3차 고조파 생성(THG)을 측정하는 것.
• 이론적 모델링을 통해 진동수 증폭 비선형성과 고조파 생성 효율을 예측하는 것.
• 시간 해상도 신호 분석을 통해 결정 운동과 진동수 자극의 동역학을 추출하는 것.
• hBN의 진동수 모드에서의 강한 비선형성 특성을 활용해 광학 비선형 반응을 증폭하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 hBN에서의 공진 진동수 자극이 광학 비선형성의 강도와 시간 프로파일에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 네파동 혼합을 통해 hBN에서 피크세컨드 해상도로 격자 운동의 동역학을 시간적으로 해석할 수 있는가?
• RQ3 hBN에서의 진동수 공진이 제3차 고조파 생성에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ4 진동수 매개 비선형성으로 인해 고조파 생성 효율이 예상되는 증가율은 어느 정도인가?
• RQ5 광학 자극과 격자 진동 간의 결합이 대칭성 깨짐 비선형 반응을 어떻게 유도하는가?

주요 결과

• 저자들은 hBN의 가로형 광학 격자 진동수 모드를 공진적으로 자극하는 동안 피크세컨드 이내의 지속시간을 가진 네파동 혼합 신호를 관측하였다.
• hBN의 가로형 광학 격자 진동수 주파수에서 펌핑할 경우 제3차 고조파 생성이 크게 향상됨을 확인하였다.
• 시간 해상도 FWM 신호를 통해 피크세컨드 시간 스케일에서 결정 운동을 직접 관측할 수 있었다.
• 진동수 유도 비선형성은 고조파 생성 효율을 크게 증가시킬 것으로 예측되었다.
• hBN의 강한 진동수 공진은 광학 신호에 대한 비선형 증폭기 역할을 하여 강화된 비선형 광학 반응을 가능하게 하였다.
• 이론적 모델링은 관측된 향상 효과가 광학 자극과 비선형성 있는 진동수 모드 간의 상호작용으로 인해 발생함을 확인하였다.