[논문 리뷰] Quantum Computing in Pharma: A Multilayer Embedding Approach for Near Future Applications

Róbert Izsák, Christoph Riplinger외 7명|arXiv (Cornell University)|2022. 02. 09.

Advanced Chemical Physics Studies참고 문헌 115인용 수 40

한 줄 요약

이 논문은 약물 개발 응용 분야에서 근접한 양자 컴퓨터를 위한 다층 양자 임bedding 프레임워크를 제안한다. 활성 공간 선택을 자동화하며, 국소화된 프ragment 궤도함수와 섭동 이론 기반 가상 궤도함수 선택을 조합함으로써 강한 상관관계를 가지는 시스템의 정확한 양자 시뮬레이션을 가능하게 한다. F2, [Fe] 수소화효소, 테모포르핀에서의 사례 연구를 통해 양자 보정이 특히 광화학 시스템에서 이환 상태 에너지와 스펙트럼을 향상시킴을 입증하였다.

ABSTRACT

Quantum computers are special purpose machines that are expected to be particularly useful in simulating strongly correlated chemical systems. The quantum computer excels at treating a moderate number of orbitals within an active space in a fully quantum mechanical manner. We present a quantum phase estimation calculation on F$_2$ in a (2,2) active space on Rigetti's Aspen-11 QPU. While this is a promising start, it also underlines the need for carefully selecting the orbital spaces treated by the quantum computer. In this work, a scheme for selecting such an active space automatically is described and simulated results obtained using both the quantum phase estimation (QPE) and variational quantum eigensolver (VQE) algorithms are presented and combined with a subtractive method to enable accurate description of the environment. The active occupied space is selected from orbitals localized on the chemically relevant fragment of the molecule, while the corresponding virtual space is chosen based on the magnitude of interactions with the occupied space calculated from perturbation theory. This protocol is then applied to two chemical systems of pharmaceutical relevance: the enzyme [Fe] hydrogenase and the photosenzitizer temoporfin. While the sizes of the active spaces currently amenable to a quantum computational treatment are not enough to demonstrate quantum advantage, the procedure outlined here is applicable to any active space size, including those that are outside the reach of classical computation.

연구 동기 및 목표

• 근접한 노이지 중간 규모 양자(NISQ) 장치를 위한 양자 화학에서 최적의 활성 공간을 선택하는 데 도전하는 문제를 해결하기 위해.
• 환경 효과를 고전 계산으로 이관함으로써 양자 프로세서의 계산 부담을 줄이면서도 높은 정확도를 유지하기 위해.
• 양자 시뮬레이션과 고전적 임베딩 방법을 통합하여 약물 개발 응용 분야에서 실질적인 양자 우월성을 달성하기 위해.
• 효소와 광감작제와 같이 약물 발견에 관련된 복잡하고 강한 상관관계를 가지는 시스템에 대한 적용 가능성을 입증하기 위해.
• 실제 양자 하드웨어(Rigetti의 Aspen-11)에서 프레임워크를 검증하고, QPE 및 VQE 알고리즘을 사용하여 더 큰 시스템에서의 성능을 시뮬레이션하기 위해.

제안 방법

• 분자의 한 프ragment에 국소화된 화학적으로 관련된 점유 궤도함수를 식별함으로써 활성 공간을 자동으로 선택한다.
• 두 번째 순서 섭동 이론(MP2)을 사용하여 점유 궤도함수와 가상 궤도함수 간의 상호작용을 계산하고, 상호작용 강도에 따라 가상 궤도함수를 선택한다.
• 고전적 계산을 사용하여 환경 효과를 보정하기 위해 감소형 임베딩 방법을 적용하며, 활성 공간의 양자역학적 처리를 유지한다.
• 정확한 전자 에너지와 이환 스펙트럼을 계산하기 위해 양자 단계 추정(QPE)과 변분 양자 고유치 해법(VQE)을 조합한다.
• 테모포르핀에는 (4,4) 활성 공간 모델을, F2에는 (2,2)를 사용하며, 양자 결과를 고전적 CASCI 및 STEOM-CIS 계산 결과와 비교하여 검증한다.
• 기하학적 및 동적 효과를 고전적 후처리를 통해 보정하여 실험적 흡수 스펙트럼과의 비교를 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자동화된 프ragment 기반 활성 공간 선택 프로토콜이 양자 화학에서 양자 시뮬레이션의 정확성과 효율성을 향상시킬 수 있는가?
• RQ2 근접한 양자 컴퓨터에서 유도된 양자 보정이 테모포르핀과 같은 광화학 시스템의 전자 이환 상태 기술에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 양자 임베딩 방법이 [Fe] 수소화효소와 같은 강한 상관관계를 가지는 시스템에서 정적 및 동적 상관관계 효과를 어느 정도 보정할 수 있는가?
• RQ4 제안된 임베딩 프로토콜은 고전적 계산이 가능한 범위를 초월하는 활성 공간 크기에도 적용 가능한가?
• RQ5 양자 보정이 약물 관련 분자의 수직 이환 에너지와 분광 강도 정확도에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• Rigetti의 Aspen-11 QPU에서 F2의 (2,2) 활성 공간에서 수행된 양자 단계 추정(QPE) 계산 결과는 고전적 CASCI 결과와 0.01 eV 이내로 일치하여 양자 시뮬레이션 접근법의 타당성을 입증하였다.
• 테모포르핀의 경우, 양자 보정된 임베딩 이환 에너지(두 번째 이환 상태 Ψ2)는 2.523 eV였으며, 고전적 CASCI 값에서 0.2 eV의 보정을 보여 주었고, 이는 상당한 양자적 향상임을 시사한다.
• 이 방법은 실험 흡수 스펙트럼의 정성적 특징을 성공적으로 재현하였으며, 고에너지 영역의 고강도 双성선과 저에너지 영역의 저강도 피크를 모두 반영하였다.
• 테모포르핀의 (4,4) 활성 공간 모델은 비록 작지만 핵심 전자 이행을 포착하였으며, STEOM-CIS 분광 강도는 원자 단위로 0.0295에서 2.5653 사이로 변동하였다.
• 임베딩 보정 효과는 [Fe] 수소화효소보다 테모포르핀에서 더 두드러졌으며, 이는 광화학 반응에서의 양자 우월성 잠재력이 기질 상태 효소 반응보다 더 높을 수 있음을 시사한다.
• 세 번째 및 네 번째 이환 상태(Ψ3 및 Ψ4)의 QPE 결과에서 발생한 degeneracy는 더 높은 정밀도에서서만 해결되었으며, 향후 구현에 있어 더 높은 큐비트 공명 시간과 회로 깊이가 필요함을 시사한다.