[논문 리뷰] Scaling Description of Dynamical Heterogeneity and Avalanches of Relaxation in Glass-Forming Liquids

Ali Tahaei, Giulio Biroli외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 29.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 133인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 유리형 액체에서 국소적 재배열이 탄성으로 결합됨에 따라 역학적 비균형성과 붕괴 폭발 사이의 스케일링 이론을 제안한다. 이 이론은 영온도 고정점이 역학적 상관 길이와 부피의 증가를 지배하며, 큰 폭발에서 반복적인 붕괴를 통해 스토크스-아인슈타인 법칙 위반을 이끌어내는 것으로 나타난다. 이 이론은 탄성-플라스틱 모델의 수치 시뮬레이션을 통해 검증되었으며, 폭발 크기의 등급 법칙 분포와 전이점 근처의 임계 스케일링을 확인하였다.

ABSTRACT

We provide a theoretical description of dynamical heterogeneities in glass-forming liquids, based on the premise that relaxation occurs via local rearrangements coupled by elasticity. In our framework, the growth of the dynamical correlation length $ξ$ and of the correlation volume $χ_4$ are controlled by a zero-temperature fixed point. We connect this critical behavior to the properties of the distribution of local energy barriers at zero temperature. Our description makes a direct connection between dynamical heterogeneities and avalanche-type relaxation associated to dynamic facilitation, allowing us to relate the size distribution of heterogeneities to their time evolution. Within an avalanche, a local region relaxes multiple times, the more the larger is the avalanche. This property, related to the nature of the zero-temperature fixed point, directly leads to decoupling of particle diffusion and relaxation time (the so-called Stokes-Einstein violation). Our most salient predictions are tested and confirmed by numerical simulations of scalar and tensorial thermal elasto-plastic models.

연구 동기 및 목표

• 초냉각 액체에서 국소적 에너지 장벽에 의해 지배되는 임계점에 의해 역학적 상관 길이와 부피의 증가를 설명하기 위해.
• 역학적 비균형성과 동적 촉진에 의해 유도되는 폭발형 붕괴 간의 연결을 위한.
• 폭발 크기, 시간에 따른 진화, 그리고 스토크스-아인슈타인 행동 위반을 연결하는 스케일링 기술을 유도하기 위해.
• 스칼라 및 텐서형 탄성-플라스틱 모델의 수치 시뮬레이션을 통해 이 те오리의 검증을 위해.
• 영온도 고정점 근처에서 임계 지수와 스케일링 콜라프스를 식별하기 위해.

제안 방법

• 탄성 응력장에 의해 결합된 국소적 비가역 재배열에 기반한 이론적 프레임워크.
• 유리형 액체의 역학에서 임계 행동을 묘사하기 위해 영온도 고정점을 도입.
• T=0에서의 붕괴를 모델링하기 위해 극값 역학을 사용하며, 에너지 장벽의 분포에 집중.
• 폭발 크기 S와 시간 평균 폭발 크기 Ŝ를 정의하여 큰 사건에서 반복적인 붕괴를 캡처.
• 유한 체적 스케일링 가정을 사용하여 폭발 분포 P(S)와 P(Ŝ)의 스케일링 콜라프스를 수행하며, S_c ∼ L^{d_f} 및 S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ}로 표현.
• T=0에서 x_0 = x_c에서 P(x)를 측정하여 국소적 에너지 장벽의 분포를 탐색하며, P(x) ∼ (x - x_c)^θ 형태로 기술.

Figure 1: Dynamics of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Mean persistence correlation function, $\langle\pi(t)\rangle_{\rm time}$ , for $L=128$ and $T=0.050,~{}0.040,~{}0.030,~{}0.025,~{}0.020,~{}0.018$ , and $0.015$ (from left to right). (b): The relaxation time $\tau_{\alp

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유리형 액체에서 탄성으로 연결된 국소적 재배열이 역학적 비균형성과 붕괴 폭발을 어떻게 유도하는가?
• RQ2 영온도 고정점은 역학적 상관 길이와 부피의 증가를 어떻게 지배하는가?
• RQ3 큰 폭발 내에서 반복적인 붕괴는 어떻게 스토크스-아인슈타인 법칙 위반을 초래하는가?
• RQ4 유한 체계에서 폭발 크기 분포의 스케일링과 그 절단 크기의 임계 지수는 무엇인가?
• RQ5 T=0에서 국소적 에너지 장벽의 분포는 관측된 임계 행동과 폭발 역학과 어떻게 관련되는가?

주요 결과

• 스칼라 모델에서 폭발 분포의 스케일링 콜라프스를 통해 임계점 x_c = 0.281을 확인하였다.
• 폭발 크기 분포 P(S)는 P(S) ∼ S^{-τ} 형태의 등급 법칙을 따르며, τ ≈ 1.55로 임계 행동과 일치한다.
• 시간 평균 폭발 크기 분포 P(Ŝ)는 P(Ŝ) ∼ Ŝ^{-τ̃} 형태로, 시간 평균 사건에 대해 별개의 스케일링을 나타낸다. τ̃ ≈ 1.65.
• 절단 크기 S_c는 S_c ∼ L^{d_f} (d_f ≈ 1.85) 및 S_c ∼ (x_c - x_0)^{-1/σ} (1/σ ≈ 1.05)로 스케일링되며, 이는 유한 체적 스케일링을 확인한다.
• x_0 = x_c에서 P(x)는 P(x) ∼ (x - x_c)^θ 형태로 수렴하며, θ ≈ 0.85로 불순물 시스템의 예측과 일치한다.
• 최소 장벽과 제2최소 장벽 사이의 에너지 갭은 ⟨E_second - E_min⟩ ∼ N^{-δ} (δ ≈ 0.45)로 스케일링되며, T=0에서 장벽 갭이 증가함을 나타낸다.

Figure 2: Dynamical heterogeneity of the tensorial model in finite temperature simulations. (a): Snapshot characterized by local persistence, $p_{i}(\tau)$ , when $\tau/\tau_{\alpha}\approx 0.53$ at $T=0.015$ . Red and purple sites correspond to mobile ( $p_{i}(\tau)=0$ ) and immobile ( $p_{i}(\tau)