[논문 리뷰] Theoretical analysis on the possibility of superconductivity in a trilayer Ruddlesden-Popper nickelate La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ under pressure and its experimental examination: comparison with La$_3$Ni$_2$O$_7$

Hirofumi Sakakibara, Masayuki Ochi외 10명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 18.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 92인용 수 11

한 줄 요약

이 논문은 La4Ni3O10이 고압 하에서 DFT 유도 모델과 FLEX 및 Eliashberg 형식을 사용해 초전도화될 수 있는지 이론적으로 분석하고, La3Ni2O7와 비교하기 위해 관련 니켈 산염에 대한 고압 전도 실험으로 이를 보완한다.

ABSTRACT

We study the possibility of superconductivity in a trilayer Ruddlesden-Popper nickelate La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ under pressure both theoretically and experimentally, making comparison with the recently discovered high $T_c$ superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$, a bilayer nickelate. Through DFT calculations, we find that a structural phase transition from monoclinic to tetragonal takes place around 10 - 15 GPa. Using the tetragonal crystal structure, we theoretically investigate the possibility of superconductivity, where a combination of fluctuation exchange approximation and linearized Eliashberg equation is applied to a six-orbital model constructed from first principles band calculation. The obtained results suggests that La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ may also become superconducting under high pressure with $T_c$ comparable to some cuprates, although it is not as high as La$_3$Ni$_2$O$_7$. We also perform experimental studies using our polycrystalline samples of La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$ and La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$. The superconducting transition of La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$, with a maximum onset $T_c$ of 67.0 K at a pressure of 26.5 GPa, is confirmed by a drop in the electrical resistance, as well as the magnetic field dependence of the resistance. Quite interestingly, similar temperature and magnetic field dependencies of the resistance are observed also for La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$, where a drop in the resistance is observed at lower temperatures compared to La$_3$Ni$_2$O$_{7.01}$, under pressures of 32.8 GPa and above. Given the theoretical expectation, the reduction in the resistance can most likely be attributed to the occurrence of superconductivity in La$_4$Ni$_3$O$_{9.99}$. The temperature at which the resistance deviates from a linear behavior, considered as the onset $T_c$, monotonically increases up to 23 K at 79.2 GPa, which is opposite to the pressure dependence of $T_c$ in La3Ni2O7.01.

연구 동기 및 목표

• 고압에서 삼층 니켈산염에서 초전도성을 탐색하고 차원성과 궤도 물리학이 페어링에 어떤 영향을 미치는지 이해한다.
• 고압 하에서 La4Ni3O10에 대해 원리 기반의 여섯 궤도 모델을 개발하고 스핀 플럭추에 의한 페어링을 통해 초전도성을 평가한다.
• 이론적 기대치를 La3Ni2O7.12 및 La4Ni3O9.99에 대한 고압 저항 측정과 비교하여 초전도성의 징후를 확인한다.
• 압력 하에서 구조적 상전이를 조사하고 잠재적 초전도성의 관련 영역으로서 사방정계 상을 확인한다.

제안 방법

• 구조 최적화를 위해 VASP에서 PBEsol과 PAW를 사용하여 압력 하의 구조를 계산한다.
• 약 20 GPa 근처의 monoclinic-to-tetragonal 전이를 확인하고 포논 계산에서 허모드가 없는지 확인하여 사방정계 상을 검증한다.
• Wannier90을 사용하여 40 GPa의 사방정계 구조를 기반으로 여섯 궤도(세 Ni 층 × 두 Ni–궤도) tight-binding 모델을 구축한다.
• FLEX를 온사이트 상호작용(U, U', J, J')와 함께 적용하고 선형화된 Eliashberg 방정식을 풀어 초전도 고유값 λ를 Tc의 대리 변수로 얻는다.
• 결합, 반결합, 비결합 d3z^2−r^2 대-band 간의 초전도 간극함수와 도핑 의존성을 분석한다.
• La4Ni3O10에 대한 이론적 결과를 이전에 연구된 La3Ni2O7과 비교하여 상대적인 Tc 기대치를 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La4Ni3O10가 그 결정 구조가 사방정계일 때 고압에서 초전도화될 수 있는가?
• RQ2 La4Ni3O10의 Fe-계열 spin fluctuation과 다중 궤도 밴드가 La3Ni2O7에 비해 초전도 페어링에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 밴드 채움도와 비결합 d3z^2−r^2 밴드의 존재가 초전도 고유값 λ에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 관련 니켈산염에서 실험적으로 관찰된 고압 저항 거동이 초전도 해석과 일치하는가?

주요 결과

Layer difference	ΔE (eV)	t_perp (eV)	t_{3z^2−r^2} (eV)	t_{x^2−y^2} (eV)	t_{x^2−y^2−3z^2−r^2} (eV)
inner	0.105	-0.712	-0.163	-0.541	-0.294
outer	0.257	-0.117	-0.538	-0.285	-0.000
La3Ni2O7	0.372	-0.664	-0.117	-0.491	-0.242

• DFT는 20 GPa 근처에서 monoclinic에서 tetragonal로의 전이를 예측하고 높은 압력에서 안정적인 tetragonal I4/mmm 구조를 제시한다.
• 40 GPa에서 La4Ni3O10에 대해 여섯 궤도 모델은 La3Ni2O7에 비해 초전도 고유값 λ가 감소하지만 여전히 상당한 값을 가지며(일부 구자성체에서 관찰되는 범위에 해당하는 수준).
• La4Ni3O10의 λ는 화학식 비율에 근접할 때 국소적으로 최대화되며, 이 구간에서 세 개의 d3z^2−r^2 밴드 모두 초전도에 기여한다.
• 초전도 간극 함수 분석은 결합/반결합 및 비결합 밴드 간의 부호 변화를 보이며 다중 밴드 층간 페어링 경향을 시사한다.
• 실험적으로 La3Ni2O7.12는 26.1 GPa에서 약 78 K의 Tc 시작을 보이고, La4Ni3O9.99는 더 높은 압력에서 저항이 감소하며 시작 온도가 79.2 GPa까지 약 23 K까지 증가하는 경향을 보여 trilayer 샘플에서의 잠재적 초전도성을 시사한다.