[논문 리뷰] Topological characteristics of local atomic arrangements at crystalline-amorphous structural transition in graphite

A. D. Rud, I. M. Kirian외 1명|arXiv (Cornell University)|2014. 12. 05.

Carbon Nanotubes in Composites참고 문헌 56인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 구리드를 구동하는 과정에서의 결정성에서 비정질로의 전이 동안 국소 원자 배열의 위상적 진화를 XRD, 역 몬테카를로(RMC) 모델링 및 보로노이 다면체(VP) 분석을 사용하여 조사한다. 5개의 면과 구형도 계수(Ksph)의 급격한 증가를 통해 그래핀 유사 구조에서 다이아몬드 유사 구조로의 전이가 발생함을 규명하며, Ksph를 비정질 탄소 구조에서의 질서의 정량적 지표로 제안한다.

ABSTRACT

Quasi-continuous structural transformation from the crystalline to amorphous state takes place in graphite during ball-milling. The quantitative characteristics of a short- and a medium-range orders in carbon nanomaterials structure are determined by a combined application of X-ray diffraction analysis, reverse Monte Carlo modeling and Voronoi diagram method. High resolution TEM images revealed formation of globular carbon materials having onion-like structure. The Voronoi polyhedra (VP) constructed for simulated atomic configurations of the ball-milled graphite have an extraordinary variety in their topological and metric characteristics and contain a lot of 5-fold faces. The analysis of VP sphericity coefficient Ksph enables a conclusion about the change of the local atomic arrangement in a structure of ball-milled carbon from graphite- to diamond-like. The sphericity coefficient is proposed to be as a parameter of the topological order to quantitative estimation of disordering degree in amorphous structures.

연구 동기 및 목표

• 구리드의 결정성에서 비정질로의 전이 과정에서 국소 원자 배열의 위상적 변화를 이해하기 위해.
• 실험 및 시뮬레이션 기법을 융합하여 공구 연마된 탄소 나노재료의 단거리 및 중거리 질서를 정량화하기 위해.
• 기계적 연마 과정에서의 그래핀 유사 구조에서 다이아몬드 유사 구조로의 구조적 진화를 평가하기 위해.
• 보로노이 다면체의 구형도 계수(Ksph)를 비정질 탄소에서의 위상적 질서를 평가하는 새로운 지표로 도입하기 위해.

제안 방법

• 구리드의 공구 연마 과정에서의 구조적 변화를 특성화하기 위해 X선 회절(XRD) 분석을 수행한다.
• 실험적 XRD 데이터와 일치하는 원자 배열을 생성하기 위해 역 몬테카를로(RMC) 모델링을 수행한다.
• 모의 원자 배열에서 보로노이 다면체(VP)를 구축하여 국소 위상 구조를 분석한다.
• 보로노이 다면체의 기하학적 비대칭 정도를 정량화하기 위해 구형도 계수(Ksph)를 계산한다.
• 특히 5개의 면의 비율을 분석하여 구조적 질서를 평가한다.
• Ksph 값과 결정성에서 비정질 상태로의 구조적 진화 간의 상관관계를 분석한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 공구 연마에 의해 유도된 구리드의 결정성에서 비정질로의 전이 과정에서 국소 원자 위상은 어떻게 변화하는가?
• RQ2 보로노이 다면체의 5개의 면은 비정질 탄소의 구조적 질서를 어떻게 특성화하는가?
• RQ3 구형도 계수(Ksph)는 비정질 탄소 구조에서 위상적 질서의 정도를 어느 정도 반영하는가?
• RQ4 Ksph 지표는 그래핀 유사 구조와 다이아몬드 유사 구조의 국소 원자 배열을 신뢰성 있게 구분할 수 있는가?

주요 결과

• 공구 연마된 구리드의 보로노이 다면체는 위상적 및 체적 특성에서 높은 다양성을 보이며, 복잡한 국소 질서를 나타낸다.
• 보로노이 다면체 내에서 5개의 면 비율이 급격히 증가하여 다이아몬드 유사 배치로의 전이가 일어남을 확인한다.
• 연마 과정에서 구형도 계수(Ksph)가 크게 증가하여 이sovotropic한, 구형에 가까운 국소 배열로의 전이가 일어남을 나타낸다.
• Ksph 값은 구조적 질서의 정도와 강하게 상관관계를 보이며, 이는 비정질 탄소에서 위상적 질서를 정량화하는 데의 유용성을 뒷받침한다.
• 고해상도 투과전자현미경(TEM) 영상은 온리온 유사 탄소 구조의 형성을 확인하였으며, 이는 모의 비정질 배열과 일치한다.
• XRD, RMC 및 VP 분석의 병합은 공구 연마된 탄소에서 국소 질서를 다층적으로 세밀하게 특성화할 수 있게 한다.