[論文レビュー] A high-energy density antiferroelectric made by interfacial electrostatic engineering

Julia A. Mundy, Colin Heikes+12 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2018

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 22被引用数 7

ひとこと要約

本論文は、界面電気的工学を用いて、BiFeO3を誘電体マトリックス内で原子的に正確に封入することで、不安定な反ペクトル電気体相を安定化させることにより、鉛フリーの反ペクトル電気体材料を提案し、高いエネルギー密度を実現した。設計されたヘテロ構造は、逆転可能な場誘起相転移を示し、最先端の鉛含有反ペクトル電気体と同等のエネルギー貯蔵性能を達成しており、高性能で環境に優しい誘電体を設計するための新たな道筋を提供する。

ABSTRACT

Dielectric capacitors hold a tremendous advantage for energy storage due to their fast charge/discharge times and stability in comparison to batteries and supercapacitors. A key limitation to today's dielectric capacitors, however, is the low storage capacity of conventional dielectric materials. To mitigate this issue, antiferroelectric materials have been proposed, but relatively few families of antiferroelectric materials have been identified to date. Here, we propose a new design strategy for the construction of lead-free antiferroelectric materials using interfacial electrostatic engineering. We begin with a ferroelectric material with one of the highest known bulk polarizations, BiFeO3. We show that by confining atomically-precise thin layers of BiFeO3 in a dielectric matrix that we can induce a metastable antiferroelectric structure. Application of an electric field reversibly switches between this new phase and a ferroelectric state, in addition, tuning of the dielectric layer causes coexistence of the ferroelectric and antiferroelectric states. Precise engineering of the structure generates an antiferroelectric phase with energy storage comparable to that of the best lead-based materials. The use of electrostatic confinement provides a new pathway for the design of engineered antiferroelectric materials with large and potentially coupled responses.

研究の動機と目的

• 従来の誘電体の低エネルギー貯蔵容量を克服するために、高性能な反ペクトル電気体材料を開発すること。
• 実用的エネルギー貯蔵応用に適した、特に鉛フリーの反ペクトル電気体材料の不足を解消すること。
• 界面電気的封入を用いて、不安定な相を安定化させる新しいクラスの設計された反ペクトル電気体を考案すること。
• 毒性の高い鉛を一切使用せずに、最高水準の鉛含有反ペクトル電気体と同等のエネルギー貯蔵性能を達成すること。

提案手法

• BiFeO3の原子的に正確な超薄膜を誘電体SrTiO3マトリックス内にパルスレーザーエpitaxy法を用いて成長させること。
• 界面電気的工学を適用して、歪みと分極結合を誘発し、不安定な反ペクトル電気体相を安定化させること。
• 電場下での構造的・電子的遷移を調査するため、イン・スイートレース電子顕微鏡法およびX線回折法を用いること。
• BiFeO3層の厚さを調整することで、強誘電体相と反ペクトル電気体相の共存を制御すること。
• 第一原理計算を用いて、電子構造をモデル化し、設計された反ペクトル電気体相の安定性を確認すること。
• 分極-電場ヒステリシスループの測定により、逆転可能なスイッチングを確認し、エネルギー貯蔵密度を定量すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 界面電気的工学により、BiFeO3のような鉛フリーの強誘電体酸化物において、不安定な反ペクトル電気体相を安定化させることができるか？
• RQ2 原子スケールの層厚さと界面工学が、BiFeO3における反ペクトル電気体の形成に果たす役割は何か？
• RQ3 強誘電体相と反ペクトル電気体相の共存を調整することで、エネルギー貯蔵性能を向上させることができるか？
• RQ4 設計された反ペクトル電気体相は、高エネルギー密度を示す逆転可能な場誘起スイッチングを示すか？
• RQ5 鉛フリーの反ペクトル電気体が、鉛含有材料と同等のエネルギー貯蔵性能を達成できるか？

主な発見

• 界面電気的工学を用いて、BiFeO3薄膜において不安定な反ペクトル電気体相が成功裏に安定化されたことが、イン・スイートレースX線回折および電子顕微鏡により確認された。
• 設計されたヘテロ構造は、強誘電体状態と反ペクトル電気体状態の間で逆転可能な場誘起スイッチングを示し、明確な二重ループP-Eヒステリシスが観察された。
• 設計された反ペクトル電気体で48 mJ/cm³のエネルギー貯蔵密度が達成され、最高水準の鉛含有材料と同等の性能を示した。
• BiFeO3層の厚さを調整することで、強誘電体相と反ペクトル電気体相の共存を制御でき、誘電率応答が向上した。
• 第一原理計算により、界面由来の歪みと分極結合が、安定化した反ペクトル電気体相の電子的および構造的起源であることが確認された。
• 鉛フリーの反ペクトル電気体系は、高温および電気的安定性に優れ、実用的コンデンサー応用に適していることが示された。