[论文解读] A Synchrotron in the TEM: Spatially Resolved Fine Structure Spectra at High Energies

James L. Hart, Andrew C. Lang+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 13, 2019

Electron and X-Ray Spectroscopy Techniques被引用 7

一句话总结

本文展示了在透射电子显微镜（TEM）中实现空间分辨的电子能量损失谱学（EELS），能量分辨率高达12 keV——此前该能力仅限于同步辐射X射线谱学——实现了与同步辐射测量相当的信噪比。通过先进的EELS仪器，作者实现了对周期表前三个主族以外元素的内壳层谱线精细结构的纳米尺度测绘，克服了传统EELS在这一领域的主要限制。

ABSTRACT

Fine structure analysis of core electron excitation spectra is a cornerstone characterization technique across the physical sciences. Spectra are most commonly measured with synchrotron radiation and X-ray spot sizes on the {\\mu}m to mm scale. Alternatively, electron energy loss spectroscopy (EELS) in the (scanning) transmission electron microscope ((S)TEM) offers over a 1000 fold increase in spatial resolution, a transformative advantage for studies of nanostructured materials. However, EELS applicability is generally limited to excitations below ~2 keV, i.e., mostly to elements in just the first three rows of the periodic table. Here, using state-of-the-art EELS instrumentation, we present nm resolved fine structure EELS measurements out to an unprecedented 12 keV with signal-to-noise ratio rivaling that of a synchrotron. We showcase the advantages of this technique in exemplary experiments.

研究动机与目标

• 将透射电子显微镜（TEM）中空间分辨电子能量损失谱学（EELS）的能量范围扩展至典型约2 keV的限制之外。
• 克服传统EELS在探测较重元素（周期表前三个主族以外）内壳层激发时的局限性。
• 证明TEM中的高灵敏度、高能量分辨率EELS可与同步辐射X射线谱学性能相媲美。
• 利用内壳层谱线的精细结构特征，实现对复杂纳米结构材料的详细、纳米尺度化学与电子结构分析。

提出的方法

• 在（扫描）透射电子显微镜（S/TEM）中采用最先进的电子能量损失谱学（EELS）仪器。
• 采用具有高能量分辨率和高达12 keV扩展动态范围的先进电子能谱仪。
• 采用高亮度电子源和优化的能谱仪几何结构，以最大化信噪比。
• 对目标材料实施具有纳米级横向分辨率的空间分辨EELS测绘。
• 应用先进的数据采集与处理技术，提升谱线保真度，并实现在高能量区的精细结构分析。
• 通过与同步辐射源测得的信噪比和谱线特征对比，验证谱线质量。

实验结果

研究问题

• RQ1 在TEM中，电子能量损失谱学（EELS）能否在高达12 keV的能量范围内实现高分辨率精细结构分析，此前该能力仅限于同步辐射X射线谱学？
• RQ2 采用现代S/TEM仪器进行高能EELS时，可实现的信噪比是多少？与同步辐射测量相比如何？
• RQ3 在探测较重元素时，纳米尺度空间分辨率与高能精细结构分析在EELS中可实现多大程度的结合？
• RQ4 在高能量区（高达12 keV）的内壳层边带谱线特征如何与纳米结构材料中的局部电子与化学结构相关联？
• RQ5 TEM中的EELS能否为周期表前三个主族以外的元素提供可靠、定量的精细结构分析？

主要发现

• 作者成功利用透射电子显微镜获取了高达12 keV的空间分辨精细结构EELS谱，将能量范围远超传统EELS的典型2 keV限制。
• TEM中获得的高能EELS谱信噪比与同步辐射X射线谱学相当，支持可靠的精细结构分析。
• 该技术可实现对包含过渡金属和稀土元素等较重元素材料的电子与化学状态的纳米尺度测绘，这些材料在标准EELS中难以探测。
• 谱线质量与分辨率使高能区内壳层边带中微弱电子跃迁和化学位移的识别成为可能。
• 典型实验展示了在氧化物和金属间化合物等材料中，以纳米级空间精度分辨精细结构特征的能力。
• 结果表明，TEM可作为“类同步辐射”源用于高能精细结构谱学，兼具高空间分辨率与高光谱分辨率。