[論文レビュー] Ab-initio simulation of optical-field induced currents in dielectrics

Georg Wachter, Christoph Lemell+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 17, 2014

Laser Material Processing Techniques参考文献 2被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、数サイクルレーザーパルス下での誘電体における超高速電流生成を、ab-initio時間発展密度汎関数理論を用いてシミュレートし、フェムト秒スケールの絶縁体から金属への転移を明らかにした。低強度では非線形極化電流から高強度ではトンネル化に類似した伝導に移行するメカニズムが特定され、パルス終了後の持続的電流は、初期段階の誘電破壊を示しており、レーザーの偏光方向と結晶軸の相対的配置に強く依存する。

ABSTRACT

We theoretically investigate the generation of ultrafast currents in insulators induced by strong few-cycle laser pulses. Ab-initio simulations based on time-dependent density functional theory give insights into the atomic-scale properties of the induced current signifying a femtosecond-scale insulator-metal transition. We observe the transition from nonlinear polarization currents during the laser pulse at low intensities to tunneling-like excitation into the conduction band at higher laser intensities. At high intensities, the current persists after the conclusion of the laser pulse considered to be the precursor of the dielectric breakdown on the femtosecond scale. We show that the transferred charge sensitively depends on the orientation of the polarization axis relative to the crystal axis suggesting that the induced charge separation reflects the anisotropic electronic structure. We find good agreement with very recent experimental data on the intensity and carrierenvelope phase dependence [1]. PACS numbers: 71.15.Mb, 42.50.Hz, 78.47.J-, 72.20.Ht

研究の動機と目的

• 強い数サイクルレーザーパルス下での絶縁体における超高速電流生成の原子スケールのメカニズムを理解すること。
• さまざまなレーザー強度下での誘電体における非線形極化とトンネル化に類似した励起メカニズムの遷移を調査すること。
• レーザーの偏光方向が結晶軸に対してどのように配置されているかが、誘導された電荷分離および電流ダイナミクスに与える影響を特定すること。
• 最近の超高速誘電破壊に関する実験で観測された強度依存性およびキャリアエンVELOPE位相依存性を理論的に説明すること。

提案手法

• 強いレーザー場下での誘電体の電子的ダイナミクスをモデル化するため、時間発展密度汎関数理論（TDDFT）に基づくab-initioシミュレーションを用いる。
• 強度とキャリアエンVELOPE位相を変化させた数サイクルレーザーパルスに応じた電子波動関数および電流密度の時間発展を追跡する。
• 電流を極化とトンネル化に類似したプロセスからの寄与に分解し、異なる強度領域における支配的メカニズムを特定する。
• レーザー偏光と結晶軸のなす角度に伴う電荷移動の依存性を定量的に評価し、電子的異方性の役割を評価する。
• 理論的予測を、最近の強度およびキャリアエンVELOPE位相依存性に関する実験データと比較してモデルの妥当性を検証する。
• レーザーパルス終了後の電流の持続的振る舞いを解析し、フェムト秒スケールでの誘電破壊の兆候として評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 レーザー強度が上昇するに従い、誘電体における電流の支配的メカニズムが非線形極化からトンネル化に類似した励起にどのように遷移するか。
• RQ2 キャリアエンVELOPE位相が誘導電流の大きさと方向に果たす役割は何か。
• RQ3 レーザー偏光が結晶軸に対してどのように配置されているかが、誘導電荷移動の大きさと異方性に与える影響は何か。
• RQ4 パルス終了後の電流はどの程度持続するのか。これは誘電破壊の始まりに何を示唆するのか。
• RQ5 ab-initioシミュレーションは、実験的に観測された強度およびキャリアエンVELOPE位相依存性をどの程度正確に再現できるか。

主な発見

• 低強度では、誘導電流は主に電子密度の非線形極化に起因し、従来の非線形光学と整合する。
• 高強度では、電流はトンネル化に類似したメカニズムに移行し、電子が伝導帯に励起されることを示しており、フェムト秒スケールの絶縁体から金属への転移を示している。
• レーザーパルス終了後も顕著な電流が持続しており、フェムト秒スケールでの誘電破壊の始まりを示している。
• 移動した電荷は、レーザー偏光と結晶軸のなす角度に強く依存しており、電子バンド構造に起因する強い異方性を示している。
• シミュレーション結果は、最近の強度およびキャリアエンVELOPE位相依存性に関する実験測定と優れた一致を示している。
• 本研究の結果は、誘電体のレーザー場に対する異方的応答が、本質的に電子構造に起因しており、偏光工学によって超高速電流ダイナミクスを制御可能である可能性を示唆している。