[論文レビュー] Ab-initio study of stable 3d, 4d and 5d transition metal based Quaternary Heusler compounds

S. Nepal, Ramesh Dhakal+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用数 6

ひとこと要約

このab-initio研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて25種の四元Heusler化合物を調査し、安定で合成可能な材料であり、スピントロニクス特性に有望な物質を特定した。著者らは21種の半金属的またはほぼ半金属的化合物、2種のスピンギャップレス半導体、2種の非磁性半導体を予測した。構造的安定性は凸包距離と弾性定数によってガイドされ、室温でのスピントロニクス応用に強く適した候補を提供している。

ABSTRACT

The realization of the stable structure of Heusler compounds and the study of different properties is an important step for their potential application in spintronics and magnetoelectronic devices. In this paper, using the plane-wave pseudopotential method within the framework of density functional theory (DFT), we investigate 25 Quaternary Heusler compounds for their electronic, magnetic, and mechanical properties. The Open Quantum Materials Database (OQMD) is used to screen a large number of compounds to narrow down the possible synthesizable materials. The convex-hull distance and elastic constants are exploited to confirm the thermodynamic and mechanical stability of the compounds. The careful study of the different structures suggests that 5 of the compounds crystallize in type-1 structure whereas 20 compounds adopt type-3 structure. The possible explanation for the observed behavior is made by invoking electronegativity arguments and through the study of individual spin magnetic moments in different structures. The compounds with diverse electronic and magnetic properties such as half-metallicity, spin gapless semiconducting behavior, and non-magnetic semi-conducting property have been identified.

研究の動機と目的

• 大規模なプールから熱力学的および機械的安定性を持つ四元Heusler化合物を特定すること。
• 25種の3d、4d、5d遷移金属を含む四元Heusler化合物における型1と型3の優先的な結晶構造を特定すること。
• これらの化合物の電子的および磁気的性質を分類すること。半金属性、スピンギャップレス半導体的挙動、非磁性半導体的性質を含む。
• 凸包距離と弾性定数を用いて予測された基底状態の安定性を検証し、熱力学的および機械的安定性を確保すること。
• 電負率および原子半径の傾向と結びつけて、実験的に入手可能な合成ターゲットを提示すること。

提案手法

• 電子的・磁気的・機械的性質を計算するために、Quantum Espressoパッケージを用いた平面波擬ポテンシャルDFTを採用した。
• 熱力学的安定性の評価にOQMDからの凸包距離を用い、0.1 eV/原子未満の値は合成可能性を示す。
• 機械的安定性を確認するため、剛性テンソルのすべての独立成分が正の値を示すかを計算した。
• スピン分解密度状態（DOS）およびバンド構造を分析し、半金属的、スピンギャップレス、非磁性半導体的挙動を同定した。
• 全スピン磁化モーメントの理論的期待値と整合性を確認するため、Slater-Pauling則を適用した。
• 特に非磁性化合物において、準安定磁気状態を除外するために反強磁性初期スピン配置を用いた収束テストを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 25候補中の四元Heusler化合物のうち、実験的合成が可能な熱力学的および機械的安定性を持つものはどれか？
• RQ2 3d、4d、5dを基にした四元Heusler化合物において、型1と型3の結晶構造の好みは何かを決定要因とするか？
• RQ3 どの化合物が半金属的、スピンギャップレス半導体的、または非磁性半導体的挙動を示すか？
• RQ4 電負率の差異と原子半径の変化は、これらの化合物の構造的および電子的安定性にどのように影響するか？
• RQ5 これらの四元系において、全スピン磁化モーメントおよび個々のスピン磁化モーメントは、Slater-Pauling則にどの程度従っているか？

主な発見

• 5つの化合物が型1Heusler構造を、20つの化合物が型3構造をとる。構造的好みは電負率およびスピン磁化モーメントの傾向と関連している。
• 21の化合物が半金属的またはほぼ半金属的特性を示し、フェルミ準位における高いスピン偏極を示す大きなスピンダウンギャップを有する。
• IrFeZrAlおよびIrRuTiAlの2化合物が、両スピンチャンネルにバンドギャップを有する非磁性半導体として確認され、反強磁性初期条件でも安定である。
• 2つの化合物がスピンギャップレス半導体的挙動を示し、スピンアップチャンネルでは価電子帯と伝導帯がフェルミ準位で接しており、スピンダウンチャンネルには小さなギャップがある。
• RhCoZrAlを除くすべての化合物がSlater-Pauling則に従い、全スピン磁化モーメントが整数またはほぼ整数値を示しており、一貫性のある磁気的挙動を示している。
• 格子定数は原子半径が大きいほど増加し、例えばTiの半径がMnより大きいことから、RhFeTiSiの格子定数はRhFeMnSiよりも大きい。