[論文レビュー] Accelerating Photovoltaic Materials Development via High-Throughput Experiments and Machine-Learning-Assisted Diagnosis

Shijing Sun, Noor Titan Putri Hartono+16 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2018

Perovskite Materials and Applications参考文献 14被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、高速スクリーニング実験と深層ニューラルネットワークを統合することで、迅速なXRDデータ分類を実現し、ペロブスカイト材料の発見を加速した。2か月間で75種類のハライドペロブスカイト由来薄膜を合成し、その87%が1.2–2.4 eVのバンドギャップを示した。加速サイクル学習と90%の正確性、人的分析の10倍の高速化を実現したML支援診断により、4種の新しい無鉛層状ペロブスカイトと、新規の鉛フリー合金系が同定された。

ABSTRACT

Accelerating the experimental cycle for new materials development is vital for addressing the grand energy challenges of the 21st century. We fabricate and characterize 75 unique halide perovskite-inspired solution-based thin-film materials within a two-month period, with 87% exhibiting band gaps between 1.2 eV and 2.4 eV that are of interest for energy-harvesting applications. This increased throughput is enabled by streamlining experimental workflows, developing a set of precursors amenable to high-throughput synthesis, and developing machine-learning assisted diagnosis. We utilize a deep neural network to classify compounds based on experimental X-ray diffraction data into 0D, 2D, and 3D structures more than 10 times faster than human analysis and with 90% accuracy. We validate our methods using lead-halide perovskites and extend the application to novel lead-free compositions. The wider synthesis window and faster cycle of learning enables three noteworthy scientific findings: (1) we realize four inorganic layered perovskites, A3B2Br9 (A = Cs, Rb; B = Bi, Sb) in thin-film form via one-step liquid deposition; (2) we report a multi-site lead-free alloy series that was not previously described in literature, Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9; and (3) we reveal the effect on bandgap (reduction to <2 eV) and structure upon simultaneous alloying on the B-site and X-site of Cs3Bi2I9 with Sb and Br. This study demonstrates that combining an accelerated experimental cycle of learning and machine-learning based diagnosis represents an important step toward realizing fully-automated laboratories for materials discovery and development.

研究の動機と目的

• 光電利用向け材料開発サイクルを短縮し、実験時間の削減とスループットの向上を図ること。
• 特に鉛フリーおよび複雑な組成を有する材料において、ペロブスカイト研究におけるスクリーニングの遅さという課題に対処すること。
• 人的な分析に代わる、迅速かつ高精度なXRDデータの構造分類を可能にする機械学習モデルの開発。
• ターゲットとなる光学・電気特性を有する新規機能材料を発見するための、高速かつML統合型ワークフローの実現可能性を示すこと。
• 鉛ハライドペロブスカイトにとどまらず、新規の無機および鉛フリー組成への応用を拡張し、新たな科学的知見をもたらすこと。

提案手法

• 1ステップ液体プロセスによる迅速かつスケーラブルな薄膜堆積を最適化した前駆体セットを用いた高速スクリーニング合成。
• 結晶構造および相純度を評価するため、75種類の異なる組成に対して自動X線回折(XRD)データ収集を実施。
• 深層ニューラルネットワークを導入し、XRDパターンを0D、2D、3Dペロブスカイト構造に高速かつ高精度に分類。
• 実験XRDデータを用いてトレーニングしたモデルは90%の分類正確性を達成し、人的分析と比較して分析時間を10倍以上短縮した。
• Cs、Bi/Sb、I/BrなどのA、B、Xサイトの体系的変動により、鉛フリーおよびマルチ合金系を含む新規組成の探索。
• 構造的およびバンドギャップ分析による結果の妥当性を検証し、光学・電気的性能と相関をとった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高速スクリーニング実験ワークフローは、新規ハライドペロブスカイト材料の合成と特性評価に要する時間を顕著に短縮できるか？
• RQ2 深層学習モデルは、人的分析を上回る性能で、XRDパターンをペロブスカイト構造タイプ（0D、2D、3D）に正確かつ迅速に分類できるか？
• RQ3 この加速的かつML支援型ワークフローを用いることで、どのような新規で安定的かつ機能的なペロブスカイト組成が同定可能か？
• RQ4 Cs3Bi2I9ベースの材料において、Bサイト（Sb）およびXサイト（Br）での同時合金化が、結晶構造およびバンドギャップにどのように影響するか？
• RQ5 この統合的アプローチは、鉛フリーペロブスカイト系へも成功裏に拡張可能か？ また、以前に報告されていなかった新規材料が同定可能か？

主な発見

• 2か月間の期間で75種類のハライドペロブスカイト由来薄膜が合成・特性評価され、高い実験スループットが達成された。
• 合成された材料の87%が1.2 eV～2.4 eVのバンドギャップを示し、太陽電池のエネルギー収集に適している。
• 深層ニューラルネットワークは、XRDパターンを0D、2D、3D構造に90%の正確性で分類し、人的分析の10倍以上にのぼる高速性を実現した。
• 1ステップ液体堆積法により、4種の新しい無機層状ペロブスカイト、A3B2Br9（A = Cs, Rb；B = Bi, Sb）が薄膜形で実際に合成された。
• 文献上、初めて報告された新規のマルチサイト鉛フリー合金系、Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9が同定・報告された。
• Cs3Bi2I9において、Bサイト（Sb）およびXサイト（Br）での同時合金化により、バンドギャップが2.0 eV未満に低下し、2次元層状構造が安定化した。