[論文レビュー] Analog quantum simulation of non-Condon effects in molecular spectroscopy

Hamza Jnane, Nicolas P. D. Sawaya+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 11, 2020

Quantum Information and Cryptography参考文献 61被引用数 16

ひとこと要約

本稿では、コンドン近似を超えた分子振動・電子遷移スペクトルの線形光量子シミュレーションフレームワークを提示する。ガウスビームソンサンプリングを用いて、二次的に小さい切断誤差を達成することで、非コンドン効果を扱う。第一および第二次のヘルツバーグ＝トレラー効果をシミュレートする手法を導入し、各偏光方向ごとに非ユニタリな遷移電気双極子演算子を4つの独立したサンプリング問題に分解することで、ナフタレン、フェナントレン、ベンゼンの非コンドンスペクトルの高精度なシミュレーションを可能にする。

ABSTRACT

In this work, we present a linear optical implementation for analog quantum simulation of molecular vibronic spectra, incorporating the non-Condon scattering operation with a quadratically small truncation error. Thus far, analog and digital quantum algorithms for achieving quantum speedup have been suggested only in the Condon regime, which refers to a transition dipole moment that is independent of nuclear coordinates. For analog quantum optical simulation beyond the Condon regime (i.e., non-Condon transitions) the resulting non-unitary scattering operations must be handled appropriately in a linear optical network. In this paper, we consider the first and second-order Herzberg-Teller expansions of the transition dipole moment operator for the non-Condon effect, for implementation on linear optical quantum hardware. We believe the method opens a new way to approximate arbitrary non-unitary operations in analog and digital quantum simulations. We report in-silico simulations of the vibronic spectra for naphthalene, phenanthrene, and benzene to support our findings.

研究の動機と目的

• 遷移電気双極子モーメントが座標に依存しないというコンドン近似を超えて、アナログ量子シミュレーションを拡張すること。
• 座標に依存する遷移電気双極子モーメントに起因する非ユニタリな散乱操作を、線形光量子ハードウェアでシミュレートする課題に対処すること。
• 近い将来の光子デバイスを用いて、非コンドン効果を含む複雑な分子電子遷移を実用的に量子シミュレートすること。
• ナフタレン、フェナントレン、ベンゼンのような実際の分子について、非コンドン条件下での振動・電子遷移スペクトルをシミュレートする可能性を示すこと。

提案手法

• 二次までの座標依存の遷移電気双極子モーメントをモデル化するためのヘルツバーグ＝トレラー展開を用いる。
• 非コンドン遷移演算子を、各偏光方向ごとに4つの独立したガウスビームソンサンプリング問題の線形結合として表現する。
• 分光器と位相シフト素子からなる被動的線形光素子を用いて、二次的に小さい切断誤差を持つシミュレーションを実装する。
• 遷移確率を振動フォック状態間の重なりとして計算するために、フェルミの黄金律の枠組みを適用する。
• コherent状態とディスプレースメント演算子の形式的記法を用いて、フラナンク＝コンドン積分の計算を量子光学的サンプリング問題に変換する。
• 調和近似における初期および最終核座標の関係を記述するために、デュシュキン変換を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非コンドン近似を超えた分子振動・電子遷移における非コンドン効果は、アナログ量子光学を用いてシミュレート可能か？
• RQ2 座標に依存する遷移電気双極子モーメントに起因する非ユニタリな散乱操作は、線形光量子シミュレータでどのように実装可能か？
• RQ3 有限モード数と切断を伴うガウスビームソンサンプリングを用いた非コンドンスペクトルのシミュレーションにおけるスケーリングと精度はいかほどか？
• RQ4 この手法は、ナフタレンやベンゼンのような実際の多原子分子の振動・電子遷移スペクトルを高精度に再現可能か？
• RQ5 非コンドン効果のシミュレーションに要するリソースコストは、コンドン領域と比較してどの程度か？

主な発見

• 提案手法は、非コンドン効果のシミュレーションにおいて、二次的に小さい切断誤差を達成し、従来手法よりも高い精度を実現した。
• 非コンドン遷移演算子が、各偏光方向ごとに4つの独立したサンプリング問題に成功裏に分解され、被動的線形光素子による実装が可能となった。
• インシリコシミュレーションにより、ナフタレン、フェナントレン、ベンゼンの非コンドン振動・電子遷移スペクトルが高精度に再現された。
• 第一および第二次のヘルツバーグ＝トレラー寄与のシミュレーションが可能となり、コンドンの場合と比較して3〜7倍のフラナンク＝コンドン積分が必要となった。
• フレームワークは、近い将来の光子量子デバイスと互換性があり、分子分光法における量子優位性への道筋を提供する。
• 本手法は、アナログおよびデジタル量子シミュレーションにおける任意の非ユニタリ操作の近似に一般化可能な戦略を提供する。