[論文レビュー] Application of artificial neural networks for rigid lattice kinetic Monte Carlo studies of Cu surface diffusion

Jyri Kimari, Ville Jansson+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2018

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 55被引用数 16

ひとこと要約

本研究では、運動的モンテカルロ（KMC）シミュレーションにおけるCu表面拡散の遷移状態障壁を予測するため、人工ニューラルネットワーク（ANN）を用いた機械学習手法を開発した。226個の障壁のサブセットで訓練されたANNは、低インデックスCu表面における表面拡散の正確なモデリングを可能にし、ナノクラスタの緩和、ナノチップの平坦化、ナノワイヤの破壊といったシミュレーションを効率的かつ物理的に一貫して行える。1000 K近辺で予測された{1 1 0}表面の不安定性は、既知の粗粒化温度と一致している。

ABSTRACT

Kinetic Monte Carlo (KMC) is a powerful method for simulation of diffusion processes in various systems. The accuracy of the method, however, relies on the extent of details used for the parameterization of the model. Migration barriers are often used to describe diffusion on atomic scale, but the full set of these barriers may become easily unmanageable in materials with increased chemical complexity or a large number of defects. This work is a feasibility study for applying a machine learning approach for Cu surface diffusion. We train an artificial neural network on a subset of the large set of $2^{26}$ barriers needed to correctly describe the surface diffusion in Cu. Our KMC simulations using the obtained barrier predictor show sufficient accuracy in modelling processes on the low-index surfaces and display the correct thermodynamical stability of these surfaces.

研究の動機と目的

• KMCシミュレーションにおけるCu表面拡散の全226個の移動障壁を計算する計算的ボトル neck を解消すること。
• 限られたトレーニングセットからの移動障壁予測を可能にする、ANNを用いた機械学習の代理モデルを開発すること。
• 任意の方位を持つCu表面における、正確な三次元KMCシミュレーションを可能にすること。
• 分子動力学（MD）シミュレーションおよび実験的観察と比較して、ナノスケールの形態変化を妥当に再現できることを検証すること。
• 表面粗粒化転移を含む、熱力学的表面安定性を捉えられるかを評価すること。

提案手法

• LAMMPSを用いてネイティブな弾性帯法（NEB）で計算された226個の代表的障壁サブセットを用いて、人工ニューラルネットワーク（ANN）をトレーニングした。
• 各移動の直前に、1番目および2番目の近接原子を含む28原子の局所原子環境（LAE）記述子を用いて、原子配置を符号化した。
• アーレニウス式を用いたジャンプレートを用いて、Kimocsコードを用いた剛体格子KMCシミュレーションにANNで予測された障壁を統合した。
• 計算効率を高めるために、初期および最終ジャンプ位置における1nnおよび2nn原子の数を表す4次元LAE記述子（a, b, c, d）を採用した。
• ナノチップの平坦化におけるMDシミュレーションの時間スケールに一致させるために、試行周波数νをキャリブレーションし、ν = 2.81 × 10¹⁴ s⁻¹を算出した。
• ナノクラスタのエネルギー最小化、ナノチップの平坦化、ナノワイヤの不安定性のKMCシミュレーションを通じて、モデルの妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 限られたトレーニングセットを用いて、人工ニューラルネットワークがCu表面移動障壁を正確に予測できるか。これにより、全障壁計算の必要性が削減されるか。
• RQ2 ANNベースのKMCモデルは、ナノクラスタの緩和やナノチップの平坦化といった主要な動的過程を、MDと同等の精度で再現できるか。
• RQ3 既知の{1 1 0}表面の粗粒化転移（約1000 K）を含む、熱力学的表面安定性をモデルが捉えられるか。
• RQ4 特に接合部において、ナノワイヤの破壊を実験的観察と比較して、モデルの性能はいかがなっているか。
• RQ5 高温における表面不安定性の予測が、表面粗粒化といった既知の物理現象と一貫しているか。

主な発見

• ANNで予測された障壁は、MDおよび実験的傾向と整合する形状緩和を示すCuナノクラスタのエネルギー最小化を正確に再現するKMCシミュレーションを可能にした。
• {1 0 0}および{1 1 0}表面におけるナノチップの平坦化時間は、従来のKMCモデルと比較してMD結果にはるかに近いものであり、試行周波数を2.81 × 10¹⁴ s⁻¹にフィッティングした。
• モデルは{1 1 0}表面が約1000 K以上で不安定になることを正しく予測しており、既知の粗粒化温度（TR ≈ 900–1070 K）に近く、物理的意味を持つと示唆している。
• 薄い⟨1 1 0⟩ナノワイヤの破壊は最初に接合部で発生し、2本のナノワイヤ系では約8 ns、孤立したワイヤーでは約250 nsで破壊する。これはAuおよびCuにおける実験的観察と一致している。
• モデルは低インデックス面の相対的熱力学的安定性を捉えており、安定性のトレーニングを一切行わなくても、エネルギー差のわずかな誤順序しか予測していない。
• ANNモデルは、ナノチップの平坦化やナノワイヤ接合部の破壊といった、ナノスケールの形態的ダイナミクスを正確に再現できており、全障壁計算の代替としての有効性が検証された。