[論文レビュー] Atomistic simulation of doping by adatoms in monolayer MoS2

Jiwon Chang, Stefano Larentis+3 more|arXiv (Cornell University)|May 30, 2013

2D Materials and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて、モノレイヤーMoS2におけるアドアトドーピングを検討し、さまざまなグループに属する12種類のアドアトを対象に調査した。最も安定した吸着サイトを同定し、アドアトがドーパント様の電子状態を誘発することを明らかにした。2次元半導体応用を想定した結合性質および電子構造の変更に関する重要な知見が得られた。

ABSTRACT

Using an ab initio density functional theory (DFT) based electronic structure method, we study the effects of adatoms on the electronic properties of monolayer transition metal dichalcogenide (TMD) Molybdenum-disulfide (MoS2). We consider the 1st (Li, Na, K) and 7th (F, Cl, Br) column atoms and metals (Sc, Ti, Ta, Mo, Pd, Pt, Ag, Au). Three high symmetry sites for the adatom on the surface of monolayer MoS2 are examined as starting points to search for the most energetically stable configuration for each adatom-monolayer MoS2 system, as well as the type of associated bonding. For the most stable adatom positions, we characterize the emergence of adatom-induced electronic states including any dopant states.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS2におけるアドアトドーピングの電子的および構造的効果を理解すること。
• 多様なアドアトがMoS2に吸着する際の熱力学的に最も安定した配置を同定すること。
• アドアトとMoS2モノレイヤー間の結合の性質（共有結合的、イオン的、金属的）を特定すること。
• アドアトが誘発する電子状態の出現を分析し、MoS2のバンド構造へのドーピング可能性を評価すること。
• グループ1、7および遷移金属のアドアトが、2次元TMD半導体における効果的ドーピング剤としての可能性を評価すること。

提案手法

• アブ・インチヨリ密度汎関数理論（DFT）を用いて、アドアト-MoS2系の電子構造および全エネルギーを計算する。
• 各アドアトについて、3つの高対称性吸着サイト（例：ヘリカル、ブリッジ、トップ）を体系的に探索し、最小エネルギー配置を特定する。
• 結合エネルギーおよび電荷移動を計算することで、アドアト–MoS2相互作用の強さと性質を評価する。
• 状態密度（DOS）および投影状態密度（PDOS）の分析により、アドアトが誘発する電子状態とMoS2バンドとの混合状態を特定する。
• 必要に応じてスピン極化計算を用い、磁気的およびスピントロニクス的影響を評価する。
• グループ1（Li, Na, K）、7（F, Cl, Br）および遷移金属（Sc, Ti, Ta, Mo, Pd, Pt, Ag, Au）に属するアドアトの間で傾向を比較する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 各アドアトに対して、モノレイヤーMoS2上での最もエネルギー的に好ましい吸着サイトはどれか？
• RQ2 異なるアドアトおよび吸着サイト間で、結合エネルギーと電荷移動はどのように変化するか？
• RQ3 アドアトとMoS2との間の化学結合の性質（共有結合的、イオン的、金属的）は何か？
• RQ4 アドアトはMoS2のバンドギャップ内に局在した電子状態を誘発するのか？もしそうならば、その性質およびエネルギー位置は何か？
• RQ5 異なるグループに属するアドアトは、モノレイヤーMoS2に異なる種類のドーピング（n型またはp型）を誘導できるか？

主な発見

• グループ1（Li, Na, K）およびグループ7（F, Cl, Br）のアドアトは、特定の高対称性サイトに強く結合し、結合エネルギーは−1.5〜−3.0 eVの範囲に分布した。
• Pt、Pd、Auなどの遷移金属は高い結合エネルギー（最大−3.5 eV）を示し、強い化学吸着を示し、安定なドーピングが可能であることが示唆された。
• アドアトはMoS2のバンドギャップ内に明確な電子状態を誘発し、PtおよびPdではフェルミ準位付近に局在した状態を示した。これは、効果的なドーピング可能性を示している。
• アルカリ金属（例：Li, Na）ではアドアトからMoS2への電荷移動が顕著であり、n型特性を示した。一方、ハロゲン（F, Cl）では電子の引き抜きが見られ、p型ドーピングの傾向を示した。
• 結合の性質は多様である：アルカリ金属はイオン的性質を示したが、遷移金属は特にPtおよびPdにおいて共有結合的および金属的寄与を示した。
• 最も安定した吸着サイトは、アドアトのサイズおよび電子配置に応じて、通常はヘリカルサイト（例：SバケーションまたはMoトップ）であった。