[論文レビュー] Atomistic simulations of amorphous polymers in the cloud with PolymerModeler

Benjamin P Haley, Chunyu Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 12, 2015

Material Dynamics and Properties参考文献 26被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、nanoHUB.org で利用可能な無料のクラウドベースのウェブツールである PolymerModeler を紹介する。このツールを用いることで、アモルファスポリマーの原子論的モデルを構築し、LAMMPS を用いた分子動力学（MD）シミュレーションを実行できる。PolymerModeler は、指定されたモノマー配列および torsional 統計に従う現実的なポリマー鎖を生成するために連続的配置バイアスモンテカルロ法を採用しており、PMMA のガラス転移温度を 420 K で予測するにあたり、実験範囲内であり、実験結果および商業ソフトウェアと強い一致を示している。

ABSTRACT

Molecular dynamics (MD) simulations enable the description of ma- terial properties and processes with atomistic detail by numerically solv- ing the time evolution of every atom in the system. We introduce Poly- merModeler, a general-purpose, online simulation tool to build atomistic structures of amorphous polymers and perform MD simulations on the re- sulting configurations to predict their thermo-mechanical properties. Poly- merModeler is available, free of charge, at nanoHUB.org via an interactive web interface, and the actual simulations are performed in the cloud us- ing nanoHUB.org resources. Starting from the specification of one or more monomers PolymerModeler builds the polymer chains into a simulation cell with periodic boundary conditions at the desired density. Monomers are added sequentially using the continuous configuration bias direct Monte Carlo method, and copolymers can be created describing the desired se- quence of monomers. PolymerModeler also enables users to perform MD simulations on the structures created by the builder using the Dreiding force field and Gasteiger partial atomic charges. We describe the force field im- plementation and the various options for the MD simulations that use the LAMMPS simulator. PolymerModeler MD simulations for a PMMA sam- ple show good structural agreement with experiments and are in good agree- ment with simulations obtained with commercial software.

研究の動機と目的

• ローカルソフトウェアのインストールを必要としない、アモルファスポリマーの構築とシミュレーションが可能なアクセスしやすく使いやすいプラットフォームの開発。
• 結晶性またはメルトクエンチド系と比較して、非晶質熱可塑性ポリマーのための正確な初期構成を生成するという課題への対処。
• nanoHUB を通じてハイパフォーマンスコンピューティングリソースを活用し、無料でスケーラブルかつインタラクティブなシミュレーション環境を提供すること。
• クラウドベースのインfrastrucure上で MD シミュレーションを用いて、ガラス転移温度（Tg）を含む主なポリマー特性を予測すること。
• 構造の構築、緩和、シミュレーションを統合した単一のウェブアクセス可能なワークフローを提供することで、教育的利用および高度な研究を支援すること。

提案手法

• 非晶質ポリマー構築ツールは、指定された二面角ポテンシャルおよび統計的分布に従い、連続的配置バイアス直接モンテカルロ法を用いてモノマーを段階的に鎖に追加する。
• ユーザーはモノマー種別、鎖長、鎖の数、および配列パターン（立体規則性を含む）を定義し、標的密度でのポリマー系を生成する。
• 周期的シミュレーションセルを、システムサイズおよび密度の完全な制御を伴って構築し、二面角確率を用いて鎖の構造的統計をモデル化する。
• 構造生成後、Dreiding 力場および Gasteiger 部分電荷を用いた LAMMPS シミュレータで MD シミュレーションを開始できる。
• シミュレーションは、nanoHUB を介して HPC リソース上でクラウド上で実行され、NPT エンsemble、Nosé-Hoover スタティスティックおよびバロスタット、Tg を特定するための冷却プロトコルがサポートされている。
• すべてのシミュレーション設定、実行、可視化が標準のウェブブラウザからアクセス可能であり、セッション間での状態の永続性が保証されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 クラウドベースでウェブアクセス可能なツールが、現実的な鎖統計とパッケージングを備えたアモルファスポリマーの原子論的構成を正確に生成できるか？
• RQ2 PolymerModeler で生成されたシステムの構造的性質は、商業ソフトウェアおよび実験データとどの程度一致するか？
• RQ3 PolymerModeler は、実験的値および確立されたシミュレーション手法と同等の精度で PMMA のガラス転移温度（Tg）を予測できるか？
• RQ4 無料でオープンアクセス可能なツールが、研究および教育分野で商業ポリマー シミュレーションパッケージをどの程度代替できるか？
• RQ5 ローカルソフトウェア依存なしに、単一のインタラクティブなウェブインターフェースで構造の構築と MD シミュレーションを統合することは、どの程度効果的か？

主な発見

• PolymerModeler の構築ツールは、鎖の構造的統計および径分布関数を含め、正しい統計的性質を有するアモルファスポリマー構造を成功裏に生成しており、商業ツールおよび実験データと一致している。
• PolymerModeler を用いて計算された PMMA の骨格炭素原子の径分布関数は、実験的およびシミュレーションのベンチマークと良好に一致している。
• PolymerModeler を用いて構築されたポリエチレン系の平均二乗内部距離は、アモルファス鎖に期待される挙動と整合している。
• 0.1 K/ps の冷却プロトコル下で、PMMA のガラス転移温度（Tg）は 420 K と予測され、実験的値（385–388 K）と非常に近い一致を示しており、Tg のレート依存性を考慮した結果である。
• 予測された Tg は、既知の傾向と整合している：冷却速度が速くなるほど Tg が上昇し、速度が1桁増加するごとに約 3 K のシフトが観察された。
• 54,080 原子を含む大規模な MD ランでさえ、24 コアを用いて約 70 時間の間、クラウド上で信頼性高く実行された。これは、プラットフォームのスケーラビリティおよび使いやすさを示している。