[論文レビュー] Band parameters and hybridization in 2D semiconductor heterostructures from photoemission spectroscopy

Neil R. Wilson, Paul Nguyen+10 more|arXiv (Cornell University)|Jan 22, 2016

2D Materials and Applications参考文献 9被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、マイクロ-ARPESを用いてMoSe2/WSe2 2次元van der Waalsヘテロ構造のバンドパラメータおよび混合状態を測定し、異なる層に局在化したバンド端と弱いK-谷混合を明らかにした。また、300 meVの価電子帯オフセットを特定した。これらの結果は、200 meV以上の結合エネルギーを示す谷極性を示す層間励起子の形成を説明しており、発光分光法のデータと整合的である。

ABSTRACT

Combining monolayers of different two-dimensional (2D) semiconductors into heterostructures opens up a wealth of possibilities for novel electronic and optical functionalities. Exploiting them hinges on accurate measurements of the band parameters and orbital hybridization in separate and stacked monolayers, many of which are only available as small samples. The recently introduced technique of angle-resolved photoemission spectroscopy with submicron spatial resolution (μ-ARPES) offers the capability to measure small samples, but the energy resolution obtained for such exfoliated samples to date (~0.5 eV) has been inadequate. Here, we show that by suitable heterostructure sample design the full potential of μ-ARPES can be realized. We focus on MoSe2/WSe2 van der Waals heterostructures, which are 2D analogs of 3D semiconductor heterostructures. We find that in a MoSe2/WSe2 heterobilayer the bands in the K valleys are weakly hybridized, with the conduction and valence band edges originating in the MoSe2 and WSe2 respectively. There is stronger hybridization at the Γ point, but the valence band edge remains at the K points. This is consistent with the recent observation of interlayer excitons where the electron and hole are valley polarized but in opposite layers. We determine the valence band offset to be 300 meV, which combined with photoluminescence measurements implies that the binding energy of interlayer excitons is at least 200 meV, comparable with that of intralayer excitons.

研究の動機と目的

• 高分解能光電子分光法を用いて、小さな剥離された2次元半導体ヘテロ構造のバンドパラメータおよび軌道混合状態を測定すること。
• 2次元材料における従来のマイクロ-ARPES研究のエネルギー分解能（約0.5 eV）の限界を克服するため、ヘテロ構造の設計を最適化すること。
• MoSe2/WSe2 バイライヤーの電子バンド整列および混合特性を特定すること。
• 測定されたバンドオフセットを、発光分光法から観察された層間励起子の結合エネルギーと照合すること。
• 直接的な電子構造測定を通じて、2次元ヘテロ構造における谷極性を示す層間励起子の起源を明確にすること。

提案手法

• マイクロ-ARPESを用い、サブミクロンスケールの空間分解能で、小さな剥離されたMoSe2/WSe2ヘテロ構造の電子状態を測定した。
• 信号対雑音比を向上させ、通常の約0.5 eVの限界を超えるエネルギー分解能を達成するため、ヘテロ構造の設計を最適化した。
• ブリユアンゾーンのK点およびΓ点におけるバンド分散と混合状態を測定し、軌道の性質と混合を特定した。
• MoSe2とWSe2の価電子帯端のエネルギー整列を比較することで、両者の間の価電子帯オフセットを決定した。
• ARPESの結果を発光分光測定と組み合わせ、層間励起子の結合エネルギーを推定した。
• 対称性および軌道の性質の分析を用いて、導電帯端および価電子帯端が特定の層に由来することを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoSe2/WSe2 のvan der Waalsヘテロ構造における、K点およびΓ点での層間混合の程度は何か？
• RQ2 ヘテロ構造のK谷において、導電帯端および価電子帯端はどの層に起因するか？
• RQ3 ヘテロバイライヤーにおけるMoSe2とWSe2間の価電子帯オフセットは何か？
• RQ4 測定されたバンド整列は、谷極性を示す層間励起子の形成をどのように説明できるか？
• RQ5 層間励起子の推定結合エネルギーは何か？また、層内励起子と比較してどう異なるか？

主な発見

• K谷において、導電帯端はMoSe2に由来し、価電子帯端はWSe2に由来しており、弱い層間混合が示唆される。
• Γ点では混合がより強く観察されるが、価電子帯端は依然としてK点に位置し、谷の性質が保たれている。
• MoSe2とWSe2間の価電子帯オフセットは300 meVと測定され、MoSe2の価電子帯がエネルギー的に高いことが判明した。
• 測定されたバンドオフセットに加え、発光分光法のデータを組み合わせることで、層間励起子の結合エネルギーが200 meV以上であると示唆された。
• これらの結果は、谷および層極性を示す層間励起子の観察と整合的である。
• 本研究は、最適化されたヘテロ構造設計により、小さな2次元材料試料における高分解能マイクロ-ARPES測定が可能であることを示した。