[논문 리뷰] Breakdown of the spin-orbit imposed Jeff = 0 singlet state in double-perovskite iridates with Ir5+(5d4) ions

H. Zhang, J. Terizc외 5명|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 26.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 Ir⁵+ (5d⁴) 이온을 가진 단일 결정 Ba₂YIrO₆ 및 Sr 도핑된 Ba₂YIrO₆에서 1.7 K 이하에서 장거리 자성 정렬이 나타나는 비정상적인 자성 기저 상태를 규명한다. 관측된 정렬은 낮은 스핀 S=1 또는 스핀-오비탈 결합에 의해 유도된 Jeff=0 단일 상태로는 설명될 수 없으며, 대신 스핀-오비탈 결합, 헌드의 규칙 결합 및 강한 전자 이동성 간의 경쟁이 예상되는 단일 상태 기저 상태의 불안정성을 초래함을 시사한다.

ABSTRACT

We report an unusual magnetic ground state in single-crystal, double-perovskite Ba2YIrO6 and Sr doped Ba2YIrO6 with Ir5+(5d4) ions. Long-range magnetic order below 1.7 K is confirmed by DC magnetization, AC magnetic susceptibility and heat capacity measurements. The observed magnetic order is extraordinarily delicate and cannot be explained in terms of either a low-spin S=1 state, or a singlet Jeff=0 state imposed by the spin-orbit interactions (SOI). Alternatively, the magnetic ground state appears consistent with a SOI that competes with comparable Hund's rule coupling and inherently large electron hopping, which cannot stabilize the singlet Jeff=0 ground state. However, this picture is controversial, and conflicting magnetic behavior for these materials is reported in both experimental and theoretical studies, which highlights the intricate interplay of interactions that determine the ground state of materials with strong SOI.

연구 동기 및 목표

• Ir⁵+ (5d⁴) 이온을 포함한 단일 결정 더블 퍼보스카이트 Ba₂YIrO₆의 자성 기저 상태를 조사하기 위해.
• 관측된 자성 정렬이 스핀-오비탈 결합에 의해 유도된 Jeff=0 단일 상태로 설명될 수 있는지 확인하기 위해.
• 스핀-오비탈 결합, 헌드의 규칙 결합 및 전자 이동성 간의 경쟁 상호작용이 기저 상태의 안정성에 미치는 역할을 평가하기 위해.
• Ir⁵+-기반 더블 퍼보스카이트에서 자성 거동에 대한 실험적 및 이론적 보고서 간의 모순을 해결하기 위해.

제안 방법

• 장거리 자성 정렬과 전이 온도를 탐지하기 위해 DC 자화도 측정을 수행하였다.
• 자기 정렬의 시작과 성격을 확인하기 위해 AC 자화도 측정을 수행하였다.
• 상전이를 식별하고 자성 엔트로피 변화를 정량화하기 위해 열용량 데이터를 확보하였다.
• 5d⁴ 전자 구성에서 스핀-오비탈 결합, 헌드의 결합 및 전자 이동성 간의 상호작용을 분석하였다.
• Jeff=0 및 낮은 스핀 S=1 상태의 이론 모델과 실험 결과를 비교하였다.
• Ir⁵+ 시스템에서 경쟁하는 양자 상호작용 하에서 Jeff=0 단일 상태의 안정성을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Ir⁵+ (5d⁴) 이온을 포함한 Ba₂YIrO₆에서 관측된 자성 정렬은 스핀-오비탈 결합에 의해 유도된 Jeff=0 단일 상태 기저 상태로 설명될 수 있는가?
• RQ2 헌드의 규칙 결합과 전자 이동성이 Jeff=0 단일 상태의 불안정성에 미치는 역할은 무엇인가?
• RQ3 왜 Ir⁵+-기반 더블 퍼보스카이트의 자성 기저 상태는 비자기 단일 상태를 예측하는 이론적 예측과 다를까?
• RQ4 스핀-오비탈 결합, 헌드의 결합 및 전자 이동성 간의 경쟁 상호작용이 장거리 자성 정렬의 발생에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ5 이러한 물질의 자성 거동에 대한 실험적 및 이론적 보고서 간의 모순은 무엇을 설명하는가?

주요 결과

• Ir⁵+ (5d⁴) 이온을 포함한 단일 결정 Ba₂YIrO₆ 및 Sr 도핑된 Ba₂YIrO₆에서 1.7 K 이하에서 장거리 자성 정렬이 확인되었다.
• 관측된 자성 기저 상태는 스핀-오비탈 결합에 의해 유도된 Jeff=0 단일 상태로 설명될 수 없다.
• 자기 정렬은 낮은 스핀 S=1 상태와도 일치하지 않으며, 더 복잡한 전자 기원을 시사한다.
• 결과는 스핀-오비탈 결합, 헌드의 규칙 결합 및 강한 전자 이동성 간의 경쟁이 Jeff=0 단일 상태의 안정화를 방지함을 시사한다.
• Jeff=0 상태의 불안정성은 5d⁴ 이리데이트에서 강한 전자 상호작용과 스핀-오비탈 결합 간의 복잡한 상호작용을 강조한다.
• 실험적 및 이론적 연구 간의 모순은 강한 상관관계를 가지는 5d 전이 금속 산화물의 양자 기저 상태의 복잡성을 부각시킨다.