[論文レビュー] Bright mid-infrared photoluminescence from high dislocation density epitaxial PbSe films on GaAs

Jarod Meyer, Aaron J. Muhowski+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2021

Quantum Dots Synthesis And Properties参考文献 54被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、分子線エpitaxy（MBE）を用いて、格子不整合なGaAs(001)基板上に成長した100 nm未塔のエpitaxial PbSe膜から、明るい中赤外域発光（3–7 µm）を実証した。10⁹ cm⁻²を超えるテープリング・ディスロケーション密度を有しても、膜は室温で少数キャリア寿命が最大172 nsに達し、ピーク内部量子効率（IQE）の推定値が約30%に達する。これは、欠际耐性と通常は低いアーガー再結合率に起因する。

ABSTRACT

We report on photoluminescence in the 3-7 $\mu$m mid-wave infrared (MWIR) range from sub-100 nm strained thin films of rocksalt PbSe(001) grown on GaAs(001) substrates by molecular beam epitaxy. These bare films, grown epitaxially at temperatures below 400 {\deg}C, luminesce brightly at room temperature and have minority carrier lifetimes as long as 172 ns. The relatively long lifetimes in PbSe thin films are achievable despite threading dislocation densities exceeding $10^9$ $cm^{-2}$ arising from island growth on the nearly 8% lattice- and crystal-structure-mismatched GaAs substrate. Using quasi-continuous-wave and time-resolved photoluminescence, we show Shockley-Read-Hall recombination is slow in our high dislocation density PbSe films at room temperature, a hallmark of defect tolerance. Power-dependent photoluminescence and high injection excess carrier lifetimes at room temperature suggest that degenerate Auger recombination limits the efficiency of our films, though the Auger recombination rates are significantly lower than equivalent, III-V bulk materials and even a bit slower than expectations for bulk PbSe. Consequently, the combined effects of defect tolerance and low Auger recombination rates yield an estimated peak internal quantum efficiency of roughly 30% at room temperature, unparalleled in the MWIR for a severely lattice-mismatched thin film. We anticipate substantial opportunities for improving performance by optimizing crystal growth as well as understanding Auger processes in thin films. These results highlight the unique opportunity to harness the unusual chemical bonding in PbSe and related IV-VI semiconductors for heterogeneously integrated mid-infrared light sources constrained by tight thermal budgets in new device designs.

研究の動機と目的

• 高ディスロケーション密度を有するPbSe膜がGaAs基板上に成長した場合の発光およびキャリア再結合ダイナミクスを調査すること。
• これらの膜において、ショックリー・リード・ホール（SRH）再結合とアーガー再結合のどちらがキャリア寿命の制限要因であるかを特定すること。
• PbSeが、異種半導体のための中赤外光源に適した欠际耐性・低温度エpitaxial材料としての可能性を評価すること。
• 格子不整合と応力が発光効率およびキャリア封じ込めに与える影響を評価すること。

提案手法

• 100 nm未塔のPbSe(001)膜を、400 °C未満の温度で、格子不整合なGaAs(001)基板上に分子線エpitaxy（MBE）で成長させた。
• 発光スペクトルおよびキャリア寿命を測定するために、準連続波（qCW）および時間分解発光（TRPL）を用いた。
• エpitaxial膜の結晶品質および応力を評価するために、X線回折の逆空間マップ（RSM）を用いた。
• 発光強度依存性の分析を通じて、SRH制限とアーガー制限の再結合領域を区別した。
• バンド整列および格子不整合の役割を評価するため、InAsおよびGaSb基板上に成長したPbSe膜についての比較研究を実施した。
• キャリア寿命のインジェクション依存性を分析することで、アーガー再結合係数を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 GaAs上に成長したPbSe膜に10⁹ cm⁻²を超える高いディスロケーション密度が存在する場合、発光効率が著しく低下するか？
• RQ2 室温下で、これらの膜においてショックリー・リード・ホール（SRH）再結合とアーガー再結合のどちらが主な非放射的再結合経路であるか？
• RQ3 これらのPbSe膜におけるアーガー再結合率は、バルクIII-V半導体およびバルクPbSeと比較してどのように異なるか？
• RQ4 バンド整列（型I対型II/III）が、異なる基板上でのキャリア封じ込めおよび発光の抑制に果たす役割は何か？
• RQ5 PbSeの欠际耐性および低アーガー再結合性により、重度の格子不整合を有するヘテロ構造でも高い内部量子効率（IQE）を達成できるか？

主な発見

• GaAs(001)基板上に成長したPbSe膜は、10⁹ cm⁻²を超えるテープリング・ディスロケーション密度を有しても、室温で明るい中赤外発光（3–7 µm）を示す。
• 室温下で少数キャリア寿命が最大172 nsに達し、SRH再結合が遅く、欠际耐性が強いことが示された。
• 低インジェクション領域では再結合がSRH制限に、高インジェクション領域ではアーガー制限に移行する。その再結合率は、同等のIII-V材料よりも顕著に低く、バルクPbSeよりも予想されるよりも遅い。
• ピーク内部量子効率（IQE）の推定値は室温で約30%に達し、重度の格子不整合を有する薄膜では中赤外域で類例のない水準である。
• 発光強度は、より格子整合性の高いInAsやGaSb基板よりもGaAs基板上の方が強く、PbSe/GaAsヘテロ構造に有利な型Iバンド整列があると考えられる。
• 異種集積に起因する熱的応力が、二軸応力の調整に有効であり、中赤外域にわたる発光および吸収の調整が可能であることが示された。