[論文レビュー] Carrier and polarization dynamics in monolayer MoS2

D. Lagarde, L. Bouet+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Aug 3, 2013

2D Materials and Applications被引用数 32

ひとこと要約

本研究では、時間分解光励起分光法を用いてモノレイヤーMoS2におけるキャリアおよびバルク極性のダイナミクスを調査し、4Kから300Kの温度範囲で発光極性が安定しており、4 psの励起子寿命内に顕著な減衰が観測されないことを明らかにした。主な発見は、初期の極性が定常状態発光を支配しており、温度上昇に伴うバンドギャップの熱的シフトを補償するために励起レーザー波長を調整することで、室温でも4K時の80%の極性が回復されることである。

ABSTRACT

In monolayer MoS2 optical transitions across the direct bandgap are governed by chiral selection rules, allowing optical valley initialization. In time resolved photoluminescence (PL) experiments we find that both the polarization and emission dynamics do not change from 4K to 300K within our time resolution. We measure a high polarization and show that under pulsed excitation the emission polarization significantly decreases with increasing laser power. We find a fast exciton emission decay time on the order of 4ps. The absence of a clear PL polarization decay within our time resolution suggests that the initially injected polarization dominates the steady state PL polarization. The observed decrease of the initial polarization with increasing pump photon energy hints at a possible ultrafast intervalley relaxation beyond the experimental ps time resolution. By compensating the temperature induced change in bandgap energy with the excitation laser energy an emission polarization of 40% is recovered at 300K, close to the maximum emission polarization for this sample at 4K.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS2におけるバルク極性ダイナミクスを広い温度範囲（4K～300K）で調査すること。
• 低温度連続波測定における高い円偏光度と室温での急激な低下という矛盾を解明すること。
• 時間分解実験における定常状態極性度が、極性の減衰か励起子寿命に支配されるかを特定すること。
• 励起パワーおよび励起レーザー波長の調整が、高温での極性安定性に与える影響を調査すること。

提案手法

• ピコ秒スケールの極性ダイナミクスを測定するため、ストリークカメラを用いた時間分解光励起分光（TRPL）法。
• 励起子およびバルクダイナミクスを調査するため、パワーとエネルギーを変化させた準共鳴パルス光学励起（OPOレーザー）を用いる。
• 極性安定性を評価するため、時間、温度、励起パワー関数としての円偏光度（Pc）を測定する。
• MoS2における温度依存的バンドギャップシフトを補償するため、励起レーザー波長を調整し、A励起子遷移に共鳴させる。
• 励起強度およびパルス幅の影響を分離するために、連続波（cw）HeNeレーザー励起と結果を比較する。
• ピエゾプレシジョンステージを備えた共焦点顕微鏡を用いて、モノレイヤー内の異なる領域における極性の空間的変動をマッピングする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 時間分解法を用いた場合、モノレイヤーMoS2における定常状態光励起分光極性は、4Kから300Kの間で安定しているか？
• RQ2 観測された円偏光度を決定する要因として、初期バルク極性と極性の減衰のどちらが支配的か？
• RQ3 励起レーザー出力の増加が、MoS2における測定光励起分光極性に与える影響は何か？
• RQ4 室温における極性の損失は、温度依存的バンドギャップに合わせて励起レーザー波長を調整することで補償可能か？
• RQ5 モノレイヤーMoS2における固有の励起子寿命は何か？また、温度に伴いどのように変化するか？

主な発見

• モノレイヤーMoS2におけるA励起子の光励起分光寿命は約4 psであり、4Kから300Kにわたりほぼ一定である。
• 実験的時間分解能内に顕著な極性減衰は観測されず、初期に注入された極性が定常状態発光極性を支配していることが示唆される。
• 300Kでは、励起レーザー出力が増加するにつれて円偏光度が低下し、高励起強度下でのDyakonov-Perel型の脱極性といった非線形効果が関与している可能性がある。
• 温度上昇に伴うバンドギャップシフトを補償するため励起レーザー波長を調整することで、300Kでも40%の光励起分光極性が回復された—これは4K時の約50%に近く、室温での極性損失は主に共鳴外れに起因しており、内在的緩和によるものではないことを示している。
• 一定レーザー出力下での300Kにおける極性低下は、熱的格子加熱によるものではなく、A励起子共鳴からのデチューニングに起因していると判明した。これは、出力レベルにかかわらず遷移エネルギーが一定であることを確認することで裏付けられた。
• 空間分解測定により、試料の不均一性が明らかとなり、局所的励起子濃度の高い領域では4Kで最大85%、300Kで25%の極性を示した一方、A励起子支配領域では低い極性値を示した。