[論文レビュー] Charge and spin order dichotomy in NdNiO$_2$ driven by SrTiO$_3$ capping layer

Krieger, G., Martinelli, L.+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 6, 2021

Chemical and Physical Properties of Materials被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、NdNiO₂薄膜におけるSrTiO₃キャッピング層が電荷秩序を抑制し、スピン波を安定化することを明らかにした。一方、キャッピングのない薄膜では、波数ベクトル(1/3, 0)に特徴的な電荷秩序ピークを示し、Ni-3d/Nd-5d混合が強化されている。キャッピング層の存在は電荷秩序を抑制し、磁気的秩序性を促進する。これは、界面化学的要因（おそらく水素の挿入を伴う）が無限層ニッケレートにおける電子的相のチューニングに重要な役割を果たしていることを示唆している。

ABSTRACT

Superconductivity in infinite-layer nickelates holds exciting analogies with that of cuprates, with similar structures and $3d$-electron count. Using resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) we studied electronic and magnetic excitations and charge density correlations in Nd$_{1-x}$Sr$_{x}$NiO$_2$ thin films with and without an SrTiO$_3$ capping layer. We observe dispersing magnons only in the capped samples, progressively dampened at higher doping. In addition, we detect an elastic resonant scattering peak in the uncapped $x=0$ compound at wave vector (1/3,0), remindful of the charge order signal in hole doped cuprates. The peak weakens at $x=0.05$ and disappears in the superconducting $x=0.20$ film. The uncapped samples also present a higher degree of Ni$3d$-Nd$5d$ hybridization and a smaller anisotropy of the Ni$3d$ occupation with respect to the capped samples. The role of the capping on the possible hydrogen incorporation or on other mechanisms responsible for the electronic reconstruction far from the interface remains to be understood.

研究の動機と目的

• SrTiO₃キャッピング層がNd1-xSrxNiO2薄膜における電子的および磁気的秩序に与える影響を調査すること。
• 特に水素の挿入を含む界面化学の役割が、電荷およびスピン相関をどのように変化させるかを特定すること。
• キャッピングのないNdNiO2薄膜における電荷秩序の起源を解明し、キャッピングされた試料におけるその抑制を明らかにすること。
• 無限層ニッケレートにおけるNi-3d/Nd-5d混合がスピンおよび電荷秩序に与える影響を評価すること。
• キャッピング層が、電子的再構成を引き起こすトポタクティック還元のkineticsに影響を与えるかどうかを評価すること。

提案手法

• Nd1-xSrxNiO2薄膜におけるスピンおよび電荷励起をプローブするため、Ni L3端でレゾナント非弾性X線散乱（RIXS）を実施した。
• 表面感受性を高めるために、入射角10°の斜め入射幾何配置を用いた。
• capping効果を分離するために、x = 0.00、0.05、0.20のドーピングレベルにおけるSTOキャッピング有無の試料を比較した。
• エネルギー損失および運動量分解RIXSマップを分析し、分散するスピン波および電荷秩序ピークを同定した。
• 実験的RIXSデータをNdNiO2HおよびNdNiO2におけるDFT計算と照合し、水素挿入の影響を評価した。
• Nd-5d状態が電荷調制に寄与する間接的寄与を調べるため、Nd M5端でRIXSを観測した。

Figure 1: Summary of the RIXS results for uncapped and STO capped NSNO(0) films. (a,c): energy-loss/in-plane-momentum scattering intensity maps along the high symmetry directions indicated in the insets, excited at incident photon energy $\sim$ 852.5 eV (Ni 1+ XAS peak) using $\pi$ polarization. (b,

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrTiO₃キャッピング層は、NdNiO2薄膜における電荷秩序の出現にどのように影響を与えるか？
• RQ2 キャッピングのないNdNiO2における電荷秩序の安定化に、Ni-3d/Nd-5d混合が果たす役割は何か？
• RQ3 なぜ分散するスピン波はSTOキャッピングされたNdNiO2薄膜でのみ観測されるのか？
• RQ4 CaH2による還元過程からの水素挿入が、電荷およびスピン秩序に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ5 キャッピング有無にかかわらず、トポタクティック還元中の電子的再構成はどのように異なるか？

主な発見

• キャッピングのないNdNiO2（x=0）では、波数ベクトル(1/3, 0)に明確な弾性レゾナント散乱ピークが観測され、穴ドーピングされた銅酸化物に類似した電荷秩序を示した。
• この電荷秩序ピークはx=0.05で弱まり、超伝導的であるx=0.20の薄膜では消失した。これは超伝導と競合する関係にある可能性を示唆した。
• 分散するスピン波はSTOキャッピングされた試料でのみ検出され、ドーピングレベルが上昇するに従い強度が徐々に減衰した。
• キャッピングのない試料では、Ni-3d/Nd-5d混合が強く、キャッピングされた薄膜と比較してNi-3d軌道占有の異方性が低減した。
• 電荷秩序ピークはNi 1+ XASエネルギーで共鳴しており、3d⁸R状態と電荷調制の相関を示唆した。
• Nd M5端RIXSにより、Nd-5d状態が電荷調制に寄与することが確認され、希土類元素状態が電荷秩序に果たす役割を支持した。

Figure 2: (a) Quasi-elastic scattering intensity vs. the in-plane transferred momentum along the (10) direction for different doping in uncapped NSNO(x). Data acquired at 20 K and grazing incidence with $\pi$ polarization. Corresponding data along the (11) direction (in orange) is presented for comp