[論文レビュー] Chemical Vapor Deposition Growth of Monolayer WSe2 with Tunable Device Characteristics and Growth Mechanism Study

Bilu Liu, Mohammad Reza Fat’hi+4 more|arXiv (Cornell University)|May 18, 2015

2D Materials and Applications参考文献 16被引用数 16

ひとこと要約

本研究では、酸化シリカ基板上に大面積単層WSe2を大気圧化学蒸着法（CVD）で成長させることに成功し、成長温度および時間の制御により、フラックサイズ、層数、および形状を体系的かつ精密に調整した。さらに、適切な金属接触を選択することで、CVD法で成長させた単層WSe2の電気的輸送特性をp型からアンビポーラ型にチューニングできることを明らかにした。これは、WSe2を光エレクトロニクスおよびナノエレクトロニクス分野での実用的応用に活かす上で重要な前進である。

ABSTRACT

Semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDCs) have attracted a lot of attention recently, because of their interesting electronic, optical, and mechanical properties. Among large numbers of TMDCs, monolayer of tungsten diselenides (WSe2) is of particular interest since it possesses a direct band gap and tunable charge transport behaviors, which make it suitable for a variety of electronic and optoelectronic applications. Direct synthesis of large domains of monolayer WSe2 and their growth mechanism studies are important steps toward applications of WSe2. Here, we report systematical studies on ambient pressure chemical vapor deposition (CVD) growth of monolayer and few layer WSe2 flakes directly on silica substrates. The WSe2 flakes were characterized using optical microscopy, atomic force microscopy, Raman spectroscopy, and photoluminescence spectroscopy. We investigated how growth parameters, with emphases on growth temperatures and durations, affect the sizes, layer numbers, and shapes of as-grown WSe2 flakes. We also demonstrated that transport properties of CVD-grown monolayer WSe2, similar to mechanically-exfoliated samples, can be tuned into either p-type or ambipolar electrical behavior, depending on the types of metal contacts. These results deepen our understandings on the vapor phase growth mechanism of WSe2, and may benefit the uses of these CVD-grown monolayer materials in electronic and optoelectronics.

研究の動機と目的

• 酸化シリカ基板上に大面積単層WSe2をスケーラブルに、大気圧CVD法で成長させるための手法を開発すること。
• 成長温度や時間といった成長パラメータが、WSe2フラックのサイズ、層数、形状に与える影響を理解すること。
• CVD法で成長させたWSe2の電気的輸送特性を調査し、接触工学によるチューニング可能性を解明すること。
• 体系的な実験的分析を通じて、WSe2の大気圧CVD法における気相成長メカニズムを解明すること。
• CVD法で成長させたWSe2を実用的なエレクトロニクスおよび光エレクトロニクスデバイスに統合するための道筋を確立すること。

提案手法

• タングステンとセレンを原料として用いた大気圧化学蒸着法（CVD）を採用し、熱酸化シリカ基板上にWSe2を成長させた。
• 核密度、フラックサイズ、層厚さを制御するために、成長温度（800–1000 °C）および時間（10–60分）を変化させた。
• フラックの形状、サイズ、層数を評価するために、光学顕微鏡および原子間力顕微鏡（AFM）を用いた。
• 単層の形成および電子構造の確認のために、ラマン分光法および光励起分光法（PL）を実施した。
• Ti/AuやPdなどの異なる金属接触を用いたフィールド効果トランジスタをプロトタイピングし、電荷輸送特性のチューニングを調査した。
• 成長パラメータとフラック特性、電気的性能の相関関係を分析することで、成長メカニズムを推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 成長温度および時間は、CVD法で成長させたWSe2フラックのサイズ、層数、形状にどのように影響を与えるか？
• RQ2 金属接触素材を変更することで、CVD法で成長させた単層WSe2の電気的輸送特性をp型からアンビポーラ型にチューニングできるか？
• RQ3 大気圧CVD法におけるWSe2の成長の主なメカニズムは何か？また、それらはフラックの均一性および品質にどのように影響を与えるか？
• RQ4 CVD法で成長させたWSe2フラックは、機械的剥離法で得た試料と比較して、どの程度優れた光エレクトロニクス的性質を示すか？
• RQ5 さまざまなCVD条件下におけるフラック形状と成長キネティクスの関係は何か？

主な発見

• 成長温度および時間は、フラックサイズおよび層数に顕著な影響を及ぼし、最適な条件では大面積の単層ドメインが得られた。
• 制御されたCVD条件下で、横方向寸法が数十マイクロメートルに達する単層WSe2フラックが実現された。
• ラマン分光およびPL分光法により、直接バンドギャップを有する単層WSe2が確認され、約1.65 eVの強い光励起発光が観測された。
• 電気的測定から、Pd接触を用いたWSe2トランジスタはアンビポーラ輸送を示した一方、Ti/Au接触ではp型輸送が観測された。
• 接触工学による電荷輸送のチューニングは、機械的剥離法で得た試料と同等のものであり、CVD法で成長させた材料の高品質性を裏付けた。
• 表面拡散および核化キネティクスを含む気相成長メカニズムの実験的証明が得られ、フラック形状は異方的成長速度に支配されていることが示された。