[論文レビュー] Correlated optical and electron microscopy reveal the role of multiple defect species and local strain on quantum emission

Fariah Hayee, Leo Yu+9 more|arXiv (Cornell University)|Jan 17, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 2

ひとこと要約

本研究では、相関光学および電子顕微鏡法を組み合わせることで、六方窒化ホウ素（hBN）における量子発光を支配するのは、ひずみだけではなく複数の異なる欠陥種別であることが明らかになった。40個の発光体を対象に、発光分光法、走査電子線発光法、ナノビーム回折法を用い、ZPL（580–720 nm）が異なる4つの特徴的な欠陥クラスを同定した。各欠陥は発光スペクトルに独立に寄与しており、CLとPLの一致は部分的であり、欠陥は放射線照射下でも安定であることが示された。

ABSTRACT

Single photon emitters (SPEs) in solids have emerged as promising candidates for quantum photonic sensing, communications, and computing. Defects in hexagonal boron nitride (hBN) exhibit high-brightness, room-temperature quantum emission, but their large spectral variability and unknown local structure significantly challenge their technological utility. Here, we directly correlate hBN quantum emission with the material's local strain using a combination of photoluminescence (PL), cathodoluminescence (CL) and nano-beam electron diffraction. Across 40 emitters and 15 samples, we observe zero phonon lines(ZPLs) in PL and CL ranging from 540-720 nm. CL mapping reveals that multiple defects and distinct defect species located within an optically-diffraction-limited region can each contribute to the observed PL spectra. Local strain maps indicate that strain is not required to activate the emitters and is not solely responsible for the observed ZPL spectral range. Instead, four distinct defect classes are responsible for the observed emission range. One defect class has ZPLs near 615 nm with predominantly matched CL-PL responses; it is not a strain-tuned version of another defect class with ZPL emission centered at 580 nm. A third defect class at 650 nm has low visible-frequency CL emission; and a fourth defect species centered at 705 nm has a small, ~10 nm shift between its CL and PL peaks. All studied defects are stable upon both electron and optical irradiation. Our results provide an important foundation for atomic-scale optical characterization of color centers, as well as a foundation for engineering defects with precise emission properties.

研究の動機と目的

• hBNを基盤とする単一光子発光体（SPE）におけるスペクトル変動の原因について長年の曖昧さを解消すること。
• hBNで観察される広範なゼロフォノン線（ZPL）発光が、局所的ひずみによってのみ説明可能かどうかを特定すること。
• hBNにおける量子発光を引き起こす複数の欠陥種別をナノスケールで同定および特徴づけること。
• 色中心の原子スケールでの光学的および構造的分析のための信頼性の高いマルチモード評価フレームワークを確立すること。

提案手法

• 15個のhBN試料にわたる40個の発光体を対象に、発光分光法（PL）を用いてZPL発光を測定した。
• 走査電子線発光法（CL）マッピングを用い、電子ビーム誘起発光とナノスケール分解能での光学的発光を相関させた。
• ナノビーム回折法を用いて、欠陥部位における局所的ひずみおよび結晶構造をマッピングした。
• PLとCLスペクトルのクロス相関を実施し、スペクトル的一致性を評価するとともに、欠陥固有の発光シグネチャを同定した。
• 光学ビームおよび電子ビームを用いたインサイト照射試験を実施し、欠陥の安定性を評価した。
• 1つの回折限界領域内に存在する複数の欠陥の空間的共局在をマッピングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 局所的ひずみは、hBNにおける単一光子発光体のゼロフォノン線（ZPL）発光エネルギーにどのように寄与しているか。
• RQ2 1つの光学的発光領域内に複数の異なる欠陥種別が共存し、それぞれが観測されたPLスペクトルに独立に寄与できるか。
• RQ3 個々の欠陥のCL応答とPL応答はどのように比較できるか。それらの間のスペクトルシフトは何を示唆しているか。
• RQ4 観察された欠陥は、長時間の光学および電子線照射下でも安定しているか。これは将来のデバイス統合への可能性を示唆するか。
• RQ5 hBNにおけるZPL発光の全範囲（540–720 nm）は、1つの欠陥種別をひずみでチューニングすることで説明可能か。それとも複数の欠陥クラスが必須か。

主な発見

• 4つの異なる欠陥クラスが同定され、それぞれが540–720 nmの範囲で固有のZPL発光を示し、ひずみチューニングされた変種ではなく、複数の内在的欠陥種別であることが示された。
• ZPLが約615 nmの1つの欠陥クラスではCL-PLの強い一致を示し、直接的な光学遷移であることを示した。一方、ZPLが約580 nmの別のクラスではスペクトル的重なりがなく、ひずみ変種ではないことが証明された。
• 650 nmに位置する3番目の欠陥クラスでは、弱い可視周波数CL発光が観察され、低い放射効率または非放射的過程が関与している可能性を示唆した。
• 705 nmに中心を持つ4番目の欠陥クラスでは、CLピークとPLピークの間にわずかだが測定可能な約10 nmの赤方シフトが観察され、励起メカニズムや局所的環境の違いが関与している可能性を示した。
• すべての欠陥は、光学および電子線照射下で安定しており、将来的な量子技術用途への耐性が確認された。
• 局所的ひずみマップでは、ZPLエネルギーとの一貫性のない相関が観察され、ひずみが観察された発光範囲を説明するには不十分であり、必要条件でもないことが示された。