[論文レビュー] Coupled spin states in armchair graphene nanoribbons with asymmetric zigzag edge extensions

Qiang Sun, Xuelin Yao+7 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2020

Graphene research and applications参考文献 36被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、ボトムアップ合成を用いて非対称なへアラインズエッジ拡張子を組み込むことで、アームチェア状グラフェンナノリボンにおける結合スピン状態の工学的設計を示した。走査トンネル分光法を用いて、エッジの整列に応じて調整可能な磁気的相互作用—強磁性、反強磁性、または抑制された状態—を明らかにし、周期的パターンにおける強磁性スピン鎖の実現に成功した。これにより、複雑な磁気的基底状態を持つグラフェンベースのスピントロニクス材料の設計が可能になった。

ABSTRACT

Carbon-based magnetic structures promise significantly longer coherence times than traditional magnetic materials, which is of fundamental importance for spintronic applications. An elegant way of achieving carbon-based magnetic moments is the design of graphene nanostructures with an imbalanced occupation of the two sublattices forming the carbon honeycomb lattice. According to Lieb's theorem, this induces local magnetic moments that are proportional to the sublattice imbalance. Exact positioning of sublattice imbalanced nanostructures in graphene nanomaterials hence offers a route to control interactions between induced local magnetic moments and to obtain graphene nanomaterials with magnetically non-trivial ground states. Here, we show that such sublattice imbalanced nanostructures can be incorporated along a large band gap armchair graphene nanoribbon on the basis of asymmetric zigzag edge extensions, which is achieved by incorporating specifically designed precursor monomers during the bottom-up fabrication of the graphene nanoribbons. Scanning tunneling spectroscopy of an isolated and electronically decoupled zigzag edge extension reveals Hubbard-split states in accordance with theoretical predictions. Investigation of pairs of such zigzag edge extensions reveals ferromagnetic, antiferromagnetic or quenching of the magnetic interactions depending on the relative alignment of the asymmetric edge extensions. Moreover, a ferromagnetic spin chain is demonstrated for a periodic pattern of zigzag edge extensions along the nanoribbon axis. This work opens a route towards the design and fabrication of graphene nanoribbon-based spin chains with complex magnetic ground states.

研究の動機と目的

• サブラティス不均衡なヘアラインズエッジ拡張子を有するアームチェア状グラフェンナノリボンの設計および作製を行い、局所的磁気モーメントを誘起すること。
• 非対称エッジ拡張子の正確な空間配置を制御することで、誘起された局所的モーメント間の磁気的相互作用を制御すること。
• エッジの整列に応じて、実験的に調整可能な磁気的基底状態（強磁性、反強磁性、または抑制）を安定化できることを示すこと。
• スピントロニクスデバイスの可能性を考慮し、グラフェンナノリボンプラットフォーム上で周期的強磁性スピン鎖を実現すること。
• 走査トンネル分光法を用いて、ハッブルのスプリット状態および磁気的結合に関する理論的予測を検証すること。

提案手法

• アームチェア状グラフェンナノリボンに非対称なヘアラインズエッジ拡張子を有するように、特に設計されたプリカーサー単体を用いたボトムアップ分子アセンブリを採用した。
• 分子線エpitaxyおよび表面支援合成を用いて、エッジ構造形成における原子レベルの正確さを達成した。
• 孤立したヘアラインズエッジ拡張子に対して走査トンネル分光法（STS）を実施し、電子状態を調べ、ハッブルスプリットの確認を行った。
• 相対的な方向が異なるヘアラインズエッジ拡張子のペアを調査し、磁気的結合挙動を評価した。
• ナノリボン軸に沿ったヘアラインズエッジ拡張子の周期的配置を分析し、拡張された強磁性スピン鎖の形成を実証した。
• 実験的STSデータを、リーブの定理およびハッブルモデルに基づく理論的モデリングと統合し、磁気的状態形成の解釈を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アームチェア状グラフェンナノリボンにおける非対称ヘアラインズエッジ拡張子は、局所的磁気モーメントを誘起し、制御可能か？
• RQ2 2つの非対称ヘアラインズエッジ拡張子の相対的整列が、それらの磁気的結合にどのように影響するか？
• RQ3 ペア化されたヘアラインズエッジ拡張子において、安定化可能な磁気的基底状態（強磁性、反強磁性、または抑制）は何か？
• RQ4 このようなエッジ拡張子の周期的アレイは、安定した強磁性スピン鎖を形成できるか？
• RQ5 実験的STS測定は、理論的予測のハッブルスプリット状態およびスピン結合のどの程度を裏付けているか？

主な発見

• 孤立したヘアラインズエッジ拡張子はハッブルスプリット電子状態を示し、理論予測通りに局所的磁気モーメントが存在することを確認した。
• 2つのヘアラインズエッジ拡張子間の磁気的結合は相対的整列に応じて変化し、強磁性、反強磁性、または抑制された相互作用が観測された。
• アームチェアナノリボン軸に沿ったヘアラインズエッジ拡張子の周期的配置により、スピンが整列した安定な強磁性スピン鎖が形成された。
• エッジ拡張子の空間的配置および対称性を工学的に設計することで、系の磁気的状態を調整可能であることが示された。
• 非対称エッジが引き起こすサブラティスの不均衡により、不均衡に比例した局所的磁気モーメントが生じ、リーブの定理と整合的である。
• アームチェア状グラフェンナノリボンの大きなバンドギャップにより、電子的分離が達成され、個々の磁気的ユニットの分離と制御された研究が可能になった。