[論文レビュー] CrystalGAN: Learning to Discover Crystallographic Structures with Generative Adversarial Networks

Asma Nouira, Nataliya Sokolovska+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 18被引用数 87

ひとこと要約

CrystalGANは特徴移転段階と結晶学 guided の幾何制約を備えた二段階のクロスドメインGANアーキテクチャを導入し、二元観察から新規三元水素化物構造を生成します。標準的なGANやDiscoGANと比較して、化学的に妥当な三元を生成する性能が高い。

ABSTRACT

Our main motivation is to propose an efficient approach to generate novel multi-element stable chemical compounds that can be used in real world applications. This task can be formulated as a combinatorial problem, and it takes many hours of human experts to construct, and to evaluate new data. Unsupervised learning methods such as Generative Adversarial Networks (GANs) can be efficiently used to produce new data. Cross-domain Generative Adversarial Networks were reported to achieve exciting results in image processing applications. However, in the domain of materials science, there is a need to synthesize data with higher order complexity compared to observed samples, and the state-of-the-art cross-domain GANs can not be adapted directly. In this contribution, we propose a novel GAN called CrystalGAN which generates new chemically stable crystallographic structures with increased domain complexity. We introduce an original architecture, we provide the corresponding loss functions, and we show that the CrystalGAN generates very reasonable data. We illustrate the efficiency of the proposed method on a real original problem of novel hydrides discovery that can be further used in development of hydrogen storage materials.

研究の動機と目的

• 実世界の応用のための新規多元素安定化学化合物の効率的な生成を促進する。
• 教師なし生成モデルを用いて安定な結晶材料を発見する組合せ的問題に取り組む。
• 観測されたサンプルを超えるデータ領域の複雑さを拡張するGANベースのフレームワークを開発する。
• 水素貯蔵材料への適用で手法を実証し、ベースラインと比較する。

提案手法

• CrystalGANを、二つのクロスドメインGANブロックと、それらの間の特徴移転ステップを組み合わせて提案する。
• 再構成損失と対向的損失を用いて、二元様データ域間の妥当なマッピングを保証する。
• 安定性を強制するため、最近接隣接点間の距離といった幾何的結晶学的制約を第二段階のGANに組み込む。
• 複雑性を高めた擬似二元データを生成するという二段階のワークフローを実行し、次に特徴を移して高次元（三元）構造を作成する。
• 結晶学データをPOSCARファイルに由来する4次元テンソルとして表現し、エンコーダー-デコーダー型ネットワークに投入する。
• 交差検証済みのハイパーパラメータで訓練し、Adamオプティマイザとドメイン特異的距離制約(d1=1.8 Å, d2=3 Å)を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 クロスドメインGANは、二元結晶ドメイン間の関係を学習して新規三元構造を合成できるか？
• RQ2 特徴移転ステップと幾何制約の追加は、標準GANやDiscoGANと比較して生成される三元の品質と安定性を改善するか？
• RQ3 生成された三元構造は結晶学的距離制約と物理的妥当性に整合するか？
• RQ4 実在の水素貯蔵関連系（例：Pd-H、Ni-H、Pd-Ni-H、Mg-Ti-H）に対してCrystalGANはどのように機能するか？

主な発見

• 幾何的制約を用いたCrystalGANは、ベースラインのGANやDiscoGANより高品質な三元構造を多く生成する。
• Pd–Ni–H および Mg–Ti–H のタスクでは、制約付きのCrystalGANがそれぞれ9件と8件の有効な三元構造を生成し、制約なしの変種やベースラインを上回る。
• 標準GANとDiscoGANは、二元観察から有効な三元構造を生成する点で性能が低い。
• CrystalGANはPOSCAR様の結晶データを表現・生成でき、DFTや実験による下流検証を可能にする。
• 幾何的制約は、生成された結晶における化学的に妥当な隣接距離へ第二段階のGANを導くことを示している。