[論文レビュー] Designed Metamagnetism in CoMnGe_{1-x}P_{x}

Z. Gercsi, K. Hono+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 11, 2011

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 7

ひとこと要約

本論文では、磁気的基底状態を決定づけるMn-Mn間隔（d₁）の重要な役割に着目し、CoMnGe₁₋ₓPₓ合金におけるチューナブルなメタ磁性を実現するための設計的アプローチを提案している。DFT計算を用いて、d₁ > 3.37 Åの大きな間隔で反強磁性から再び強磁性が出現することを予測し、実験的に二つの強磁性終端相（CoMnPおよびCoMnGe）を相互にドーピングすることで、FM/AFM遷移付近のメタ磁性領域への精密な制御が可能であることを示した。これにより、外部磁場および温度に依存するメタ磁性転移が、固体溶液系列全体で臨界温度がチューニング可能な形で実現された。

ABSTRACT

We extend our previous theoretical study of Mn-based orthorhombic metamagnets to those that possess large nearest neighbour Mn-Mn separations (d1>3.22A). Based on our calculations, we design and synthesize a series of alloys, CoMnGe_{1-x}P_{x}, to experimentally demonstrate the validity of the model. Unusually, we predict and prepare several metamagnets from two ferromagnetic end-members, thus demonstrating a new example of how to vary crystal structure, within the Pnma symmetry group, to provide highly tunable metamagnetism.

研究の動機と目的

• Mn-Mn間隔が大きい（d₁ > 3.22 Å）条件下におけるMnを主体とするPnma系合金の磁気的基底状態の安定性を理解すること。
• MnPの理論的DFTモデルを拡張し、従来のモデルでは説明できなかったCoMnGe（d₁ = 3.4 Å）における強磁性を説明すること。
• 二つの強磁性終端相を相互にドーピングすることで、メタ磁性の臨界領域にd₁をチューニング可能な新しい疑似三成分合金系列、CoMnGe₁₋ₓPₓを設計すること。
• 理論的予測であるd₁がFM/AFM遷移を制御することと、チューナブルなメタ磁性転移を実験的に検証すること。
• 構造的チューニングによる磁気的相転移の制御を活用し、磁気カロリック応用の可能性を検討すること。

提案手法

• 水圧的圧縮によるMn-Mn間隔（d₁）の拡張を模擬するために、GGA関数を用いた密度汎関数理論（DFT）を用い、反強磁性状態と強磁性状態の全エネルギー差（ΔE_Tot = E_AFM - E_FM）をd₁の関数として計算した。
• 8原子/単位格子を有するプロトタイプMnPモデルを用い、等方的格子拡張を模擬することで、d₁ = 2.5 Åから>3.4 Åの範囲で磁気的基底状態を調査した。
• DFTによる理論的予測を基に、d₁を臨界領域（FMとAFM状態がほぼ degenerate となる領域）にチューニング可能な、異なるx値を有するCoMnGe₁₋ₓPₓ合金の設計を行った。
• 粉末X線回折、走査型電子顕微鏡、および外部磁場と温度を変化させた磁化測定を用いて、CoMnGe₁₋ₓPₓ試料の合成と特性評価を実施した。
• 等温磁化曲線（M(H)）および1 T磁場下での磁化温度依存性（M(T)）を用いて、磁気的相転移を分析し、メタ磁性の特徴を同定した。
• Fermi面のネスティングおよびFermi準位における混合化ギャップ形成の役割を、計算された全状態密度（N_Tot(E_F)）を用いて評価し、非同一磁気的スピン構造の出現を説明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Mn-Mn間隔（d₁）をこれまでの範囲（d₁ ≤ 3.22 Å）を超えて増大させると、MnベースのPnma系合金における磁気的基底状態にどのような影響を与えるか？
• RQ2 CoMnGeにおけるd₁ > 3.37 Åでの強磁性の再発現は、格子拡張に基づくDFTモデルで説明可能か？
• RQ3 二つの強磁性終端相を相互にドーピングすることで、CoMnGe₁₋ₓPₓという新しい合金系列を設計し、チューナブルなメタ磁性を実現可能か？
• RQ4 CoMnGe₁₋ₓPₓにおけるメタ磁性転移の臨界温度は、Mn-Mn間隔（d₁）にどの程度依存するか？
• RQ5 Fermi面のネスティングおよび混合化ギャップは、設計されたメタ磁性合金における非同一磁気的スピン構造の安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• DFT計算により、Mn-Mn間隔d₁ > 3.37 Åで強磁性基底状態（FM2）の再発現が予測され、CoMnGe（d₁ = 3.4 Å）における実験的観察された強磁性を説明できた。
• 理論的モデルにより、AFM状態とFM状態のエネルギー差（ΔE_Tot）がd₁ ≈ 3.37 Åでゼロを通過することが示され、FMとAFM状態がほぼ簡約状態となる臨界点が存在することが示された。
• CoMnGe₁₋ₓPₓ合金の実験的合成により、全組成範囲で安定なPnma構造が形成されたことが確認され、x = 0.5では反強磁性基底状態を示した。
• ほとんどの組成でメタ磁性転移が観察され、臨界温度がx = 0.25の約300 Kからx = 0.75の約80 Kに低下するなど、組成による強いチューニングが可能であることが示された。
• 1 T磁場下での最大磁化は、x = 0.25を除きxの増加に伴い増加し、低い転移温度がより大きなネット磁気モーメントを促進する傾向と、CoMnGe相からの強磁性寄与のバランスが取れていることを示した。
• x = 0.5におけるFermi準位での全状態密度（N_Tot(E_F)）の計算結果は、混合化由来の擬似ギャップのシフトを示し、Fermi面ネスティングによる複雑な非同一スピン構造の出現を支持した。