[論文レビュー] Disentangling amplitude and phase dynamics of a charge density wave in a photo-induced phase transition

Alfred Zong, Anshul Kogar+17 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2018

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 32被引用数 50

ひとこと要約

この論文は超高速電子衝 diffraction、トランジェント反射率測定、および tr-ARPES を用いて、光誘起相転移の過程で LaTe3 の CDW の振幅と位相ダイナミクスを個別に追跡し、振幅の急速な回復に続き欠陥によって支配される遅い位相整合の再構成を明らかにしています。

ABSTRACT

Upon excitation with an intense ultrafast laser pulse, a symmetry-broken ground state can undergo a non-equilibrium phase transition through pathways dissimilar from those in thermal equilibrium. Determining the mechanism underlying these photo-induced phase transitions (PIPTs) has been a long-standing issue in the study of condensed matter systems. To this end, we investigate the light-induced melting of a unidirectional charge density wave (CDW) material, LaTe$_3$. Using a suite of time-resolved probes, we independently track the amplitude and phase dynamics of the CDW. We find that a quick ($\sim\,$1$\,$ps) recovery of the CDW amplitude is followed by a slower reestablishment of phase coherence. This longer timescale is dictated by the presence of topological defects: long-range order (LRO) is inhibited and is only restored when the defects annihilate. Our results provide a framework for understanding other PIPTs by identifying the generation of defects as a governing mechanism.

研究の動機と目的

• 非平衡経路を調査するため一方向性 CDW 系における光照射誘起相転移を調べる。
• 超高速光励起後のCDWの振幅と位相ダイナミクスを切り分ける。
• トポロロジー欠陥の回復と長距離秩序（LRO）の再確立における役割を特定する。
• 欠陥生成と非断熱CDWダイナミクスを結ぶ枠組みを提供する。

提案手法

• 超高速電子回折（UED）を用いてCDWの振幅と位相コヒーレンスを超格子ピーク強度と幅を通してモニタリングする。
• トランジェント反射率測定を用いて高速なコヒーレント応答と振幅モードダイナミクスにアクセスする。
• 時間-および角度分解光電子分光（tr-ARPES）を適用し、CDWギャップとギャップ内スペクトル強度のダイナミクスをエネルギー運動量分解で追跡する。
• 励起密度を変えて融解閾値 Fc と欠陥媒介回復時間尺度を研究する。
• ブラーグピークのダイナミクスを分析して振幅効果を Debye-Waller 型の位相効果と分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光励起後のCDW振幅と位相コヒーレンスの回復にはそれぞれどのような時間スケールがあるのか。
• RQ2 トポロジー欠陥の生成は長距離CDW秩序の非平衡回復にどのように影響するのか。
• RQ3 CDW振幅は位相コヒーレンスより速く回復するのか、励起密度にどう依存するのか。
• RQ4 補完的なプローブ（UED、トランジェント反射率、tr-ARPES）は欠陥介在CDWダイナミクスの一貫した像を提供できるのか。

主な発見

• CDW振幅はほぼ1 psの時間スケールで回復する一方、位相コヒーレンスは最高励起密度で最大約5.5 psを要する。
• UEDはピークの広がりと欠陥生成を示し、励起直後に高い欠陥密度を示唆し長距離秩序を抑制する。
• 融解閾値 Fc は約 2.0 × 10^20 cm−3、これを超えるとCDWピークはノイズと区別不能になる。
• tr-ARPES はCDWギャップが減少し、ギャップ内スペクトル強度が<1.1 ps以内に回復することを示し、振幅の回復と一致する。
• より遅い位相コヒーレンス回復は欠陥の消滅と層間結合の低下と相関し、欠陥介在回復機序と一致する。
• 光励起はトップロジカル欠陥を生み出しLROを抑制し、その後急速な振幅回復が遅い位相秩序化に先行するという統一的な図を生み出す。