[論文レビュー] Dopant Precursor Adsorption into Single-Dimer Windows: Towards Guided Self-Assembly of Dopant Arrays on Si(100)

Matthew S. Radue, Yifei Mo+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2021

Semiconductor materials and devices参考文献 38被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、ハロゲンレジスト（H、Cl、Br、I）を用いて形成される自己組織的c(4×2)交互デュマー終末パターン（ADTP）を活用し、Si(100)上に原子的に正確な不純物アレイを形成するためのガイド付き自己集合戦略を提案する。密度汎関数理論（DFT）を用いて、不純物前駆体（PH3、BCl3、AlCl3、GaCl3）が単一デュマー窓（SDW）サイトに低〜中程度のエネルギー障壁で吸着可能であることを示し、特にAlCl3は実験的に実現可能な条件下で安定で整然とした構造を形成する。

ABSTRACT

Atomically precise dopant arrays in Si are being pursued for solid-state quantum computing applications. We propose a guided self-assembly process to produce atomically precise arrays of single dopant atoms in lieu of lithographic patterning. We leverage the self-assembled c(4x2) structure formed on Br- and I-Si(100) and investigate molecular precursor adsorption into the generated array of single-dimer window (SDW) adsorption sites with density functional theory (DFT). The adsorption of several technologically relevant dopant precursors (PH$_3$, BCl$_3$, AlCl$_3$, GaCl$_3$) into SDWs formed with various resists (H, Cl, Br, I) are explored to identify the effects of steric interactions. PH$_3$ adsorbed without barrier on all resists studied, while BCl$_3$ exhibited the largest adsorption barrier, 0.34 eV, with an I resist. Dense arrays of AlCl$_3$ were found to form within experimentally realizable conditions demonstrating the potential for the proposed use of guided self-assembly for atomically precise fabrication of dopant-based devices.

研究の動機と目的

• 量子コンピューティング用途のためのSTMベースの不純物配置の代替としてスケーラブルな手法を開発すること。
• Si(100)上に自己組織的ハロゲンレジストパターンが、正確な不純物アレイ形成をガイドできるかどうかを調査すること。
• 単一デュマー窓（SDW）への不純物前駆体の吸着におけるエネルギー的および空間効果を評価すること。
• 実験的に実現可能な整然とした不純物アレイを形成可能な前駆体-レジストの組み合わせを同定すること。
• 将来のデバイス統合に向け、密度が高く整然とした不純物アレイをガイド付き自己集合で形成する可能性を評価すること。

提案手法

• 吸着プロセスのモデル化に、PBE-GGA汎関数およびPAW擬ポテンシャルを用いた密度汎関数理論（DFT）を用いた。
• 2つのデュマー列と1列あたり4つのデュマーを持つSi(100)スラブを用い、下部はH終末で8層分の厚さを持たせた。
• H、Cl、Br、Iレジストのc(4×2) ADTPパターンをシミュレーションし、前駆体吸着のためのSDWサイトを形成した。
• 吸着エネルギー（Ea）は、Ea = Eslab/adsorbate − Eslab − Eprecursor の式で計算され、結合強度を定量化した。
• 連続的なSDWへの吸着における反応経路とエネルギー障壁を計算し、空間的および配向効果を含めた。
• 密なアレイをモデル化し、吸着体間相互作用を評価するために周期的境界条件を適用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PH3、BCl3、AlCl3、GaCl3などの不純物前駆体は、X-Si(100)（X = H、Cl、Br、I）のSDWに低エネルギー障壁で吸着可能か？
• RQ2 異なるハロゲンレジスト（H、Cl、Br、I）による空間的反発が、吸着のエネルギー的および動力学的特性にどのように影響するか？
• RQ3 実験的にアクセス可能な条件下で、密度が高く整然とした吸着不純物アレイの形成がエネルギー的に有利か？
• RQ4 隣接するSDWが既に占有されている場合、新たな不純物が隣接SDWに吸着する際のエネルギー障壁にどのような影響があるか？
• RQ5 吸着分子（例：AlCl3）の配向が、その後続の吸着におけるエネルギー障壁に影響を与えるか？

主な発見

• PH3は、H、Cl、Br、Iの全レジストタイプにおいてエネルギー障壁なしに吸着する。これは、SDWへの容易かつ自発的な吸着を示している。
• BCl3はI-ADTP表面で最大0.34 eVの吸着障壁を示すが、実験的条件下で克服可能である。
• AlCl3は、実験的に実現可能な条件下で、密度が高く整然としたアレイを形成する。孤立SDWでは0.13 eV、隣接SDWが占有されている場合最大0.25 eVの吸着障壁を示す。
• AlCl3では、分子の配向が周囲の吸着体に対して反転した場合、吸着障壁がわずかに上昇（0.25 eV）するが、依然として低水準のままである。
• 占有されたSDWに隣接するSDWも満たせることを確認した。これは、完全なアレイ占有に顕著な運動論的障害がないことを示している。
• 本研究は、特にAlCl3およびGaCl3において、大規模かつ原子的に正確な不純物アレイをガイド付き自己集合で形成する可能性を裏付け、高い移動度と不純物ペアの低減が期待できる。