[論文レビュー] Effect of various electron and hole transport layers on the performance of CsPbI3-based perovskite solar cells: A numerical investigation in DFT, SCAPS-1D, and wxAMPS frameworks

M. Khalid Hossain, Mirza H. K. Rubel+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2022

Perovskite Materials and Applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、DFT、SCAPS-1D、およびwxAMPSシミュレーションを用いて、さまざまな電子輸送層（ETL）およびホール輸送層（HTL）がCsPbI3ベースのペロブスカイト太陽電池に与える影響を調査した。最適なITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au構造は17.9%の変換効率を達成し、デバイス性能に及ぼす厚さ、抵抗、温度の影響について包括的な分析が行われた。

ABSTRACT

CsPbI3 has recently received tremendous attention as a possible absorber of perovskite solar cells (PSCs). However, CsPbI3-based PSCs have yet to achieve the high performance of the hybrid PSCs. In this work, we performed a density functional theory (DFT) study using the Cambridge Serial Total Energy Package (CASTEP) code for the cubic CsPbI3 absorber to compare and evaluate its structural, electronic, and optical properties. The calculated electronic band gap (Eg) using the GGA-PBE approach of CASTEP was 1.483 eV for this CsPbI3 absorber. Moreover, the computed density of states (DOS) exhibited the dominant contribution from the Pb-5d orbital, and most charge also accumulated for the Pb atom as seen from the electronic charge density map. Fermi surface calculation showed multiband character, and optical properties were computed to investigate the optical response of CsPbI3. Furthermore, we used IGZO, SnO2, WS2, CeO2, PCBM, TiO2, ZnO, and C60 as the electron transport layers (ETLs), and Cu2O, CuSCN, CuSbS2, Spiro-MeOTAD, V2O5, CBTS, CFTS, P3HT, PEDOT: PSS, NiO, CuO, and CuI as the hole transport layers (HTLs) to identify the best HTL/CsPbI3/ETL combinations using the SCAPS-1D solar cell simulation software. Among 96 device structures, the best-optimized device structure, ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au was identified, which exhibited an efficiency of 17.9%. The effect of absorber and ETL thickness, series resistance, shunt resistance, and operating temperature was also evaluated for the six best devices along with their corresponding generation rate, recombination rate, capacitance-voltage, current density-voltage, and quantum efficiency characteristics. The obtained results from SCAPS-1D were also compared with wxAMPS simulation software.

研究の動機と目的

• 立方晶CsPbI3の構造的・電子的・光学的性質をCASTEPを用いた密度汎関数理論（DFT）により評価すること。
• CsPbI3ベースのペロブスカイト太陽電池（PSC）における最も効率的な電子輸送層およびホール輸送層の組み合わせを特定すること。
• 吸収層の厚さ、直列抵抗・並列抵抗、および動作温度の影響を分析することにより、デバイス性能を最適化すること。
• SCAPS-1Dの結果をwxAMPSシミュレーションソフトウェアを用いて検証し、異なるプラットフォーム間での一貫性を確認すること。
• 全無機CsPbI3 PSCの安定性および効率を向上させる包括的な数値フレームワークを提供すること。

提案手法

• CASTEPを用いたGGA-PBE関数を用いたDFT計算により、立方晶CsPbI3の電子的バンドギャップ、状態密度、および電荷密度分布を決定した。
• SCAPS-1Dを用いて8種類のETL（例：TiO2、SnO2、IGZO）および14種類のHTL（例：Spiro-MeOTAD、NiO、Cu2O）を評価し、96種類の異なるデバイス構造をシミュレートした。
• 吸収層の厚さ、ETLの厚さ、直列抵抗（Rs）、並列抵抗（Rsh）、温度のパラメータスタディを実施し、性能への感受度を評価した。
• J-V曲線、量子効率、容量-電圧プロファイル、再結合率といった重要なデバイス特性をシミュレートした。
• SCAPS-1Dの結果をwxAMPSソフトウェアを用いて検証し、シミュレートされた電流密度-電圧および量子効率応答の整合性を確認した。
• フェルミ面および光学的性質の分析により、CsPbI3におけるキャリア輸送および光吸収挙動の理解を深めた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 GGA-PBE関数を用いたDFTによって予測された立方晶CsPbI3の電子的バンドギャップおよび電荷分布は何か？
• RQ2 どの電子輸送層およびホール輸送層の組み合わせがCsPbI3ベースのペロブスカイト太陽電池における変換効率を最大にするか？
• RQ3 吸収層の厚さ、ETLの厚さ、直列抵抗、並列抵抗の変動がデバイス性能にどのように影響するか？
• RQ4 動作温度の変化が最適化されたデバイスの効率および電流-電圧特性にどのように影響するか？
• RQ5 SCAPS-1DとwxAMPSのシミュレーション結果が、J-V曲線や量子効率といった重要なデバイスパラメータに関してどの程度一致するか？

主な発見

• GGA-PBE関数を用いたDFTで計算された立方晶CsPbI3のバンドギャップは1.483 eVであり、太陽電池応用に適した光学的・電気的性質を示している。
• フェルミ面解析により多バンド性が示され、CsPbI3におけるキャリア輸送挙動が複雑であることが明らかになった。
• ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au構造が、シミュレートされた96種類の構成の中でも最高の変換効率17.9%を達成した。
• CBTSホール輸送層は、Spiro-MeOTAD や PEDOT:PSS などの他のHTLと比較して、優れたホール抽出能と再結合の低減を示した。
• デバイス性能は直列抵抗および並列抵抗に最も敏感であり、中程度の吸収層およびETLの厚さで最適な性能が得られた。
• SCAPS-1DとwxAMPSの両シミュレーションで、J-V曲線、量子効率、容量-電圧特性において強い一致が得られ、シミュレーション手法の妥当性が検証された。