[論文レビュー] Electrical conductivity measured in atomic carbon chains

Ovidiu Cretu, Andrés R. Botello‐Méndez+4 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2013

Graphene research and applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、電流を流しながらグラフェンナノリブから炭素原子を剥離することで形成された単原子鎖の、初めての直接的な電気伝導度測定を報告している。鎖は予測された値よりも著しく低い伝導度を示したが、これは、共役鎖からポリインに移行するひずみ誘発構造歪みによって、調整可能なバンドギャップが開くためである。第一原理計算により、局所的に制約された鎖ではひずみが伝導度を抑制する主要因であることが確認された。

ABSTRACT

The first electrical conductivity measurements of monoatomic carbon chains are reported in this study. The chains were obtained by unraveling carbon atoms from graphene ribbons while an electrical current flowed through the ribbon and, successively, through the chain. The formation of the chains was accompanied by a characteristic drop in the electrical conductivity. The conductivity of carbon chains was much lower than previously predicted for ideal chains. First-principles calculations using both density functional and many-body perturbation theory show that strain in the chains determines the conductivity in a decisive way. Indeed, carbon chains are always under varying non-zero strain that transforms its atomic structure from cumulene to polyyne configuration, thus inducing a tunable band gap. The modified electronic structure and the characteristics of the contact to the graphitic periphery explain the low conductivity of the locally constrained carbon chain.

研究の動機と目的

• 長年にわたり理論的に予想されてきたが、測定されていなかったナノスケールの単原子炭素鎖の電気伝導度を実験的に測定すること。
• 理想状態の炭素鎖の予測された高伝導度と、実際の系で観測される低値との乖離を理解すること。
• ひずみと原子配置（共役鎖対ポリイン）が炭素鎖の電子的性質に与える影響を調査すること。
• 実験的伝導度測定値と第一原理電子構造計算を照合すること。
• グラフィート的レセボワールドとの接合部が全体の伝導度に与える影響を解明すること。

提案手法

• 炭素鎖は、印加電流下でグラフェンナノリブから炭素原子を電気的に剥離することで合成された。
• 鎖の形成過程中にイン・サイトで電気伝導度が測定され、伝導度の著しい低下が鎖の形成を示した。
• 密度汎関数理論（DFT）および多体摂動理論を用いて第一原理計算を行い、電子構造とバンドギャップをモデル化した。
• 鎖の構造的分析により、非均一なひずみが検出され、共役鎖からポリインに近い構造に移行していた。
• グラフェンレセボワールドへの接合幾何学的条件を変化させた場合の伝導度を、ひずみの関数としてモデル化した。
• 理論的予測と実験データを比較することで、ひずみが伝導度を低下させる要因としての役割を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 実験的に実現された単原子炭素鎖の実際の電気伝導度は何か？
• RQ2 なぜ測定された炭素鎖の伝導度が、理想鎖の理論的予測値よりも著しく低いのか？
• RQ3 鎖内の機械的ひずみがその電子的バンド構造と伝導度に与える影響は何か？
• RQ4 実際の鎖がひずみを受けると、どのような構造的転移（例：共役鎖からポリイン）が起こり、それが電子的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ5 炭素鎖とグラフェンレセボワールドとの接合部が、全体の伝導度にどのように影響を与えるか？

主な発見

• 測定された単原子炭素鎖の電気伝導度は、完全でひずみのない鎖の理論的予測値よりも著しく低かった。
• 剥離過程における伝導度の特徴的な低下が、個々の炭素鎖の形成を確認した。
• 鎖内のひずみが共役鎖からポリイン構造への構造的転移を誘発し、調整可能なバンドギャップを生成した。
• 第一原理計算により、ひずみが伝導度を低下させる主要因であることが示され、ポリイン様構造は共役鎖よりも大きなバンドギャップを示した。
• 局所的ひずみによって鎖の電子構造が顕著に変化し、キャリア移動度と伝導度が低下した。
• 鎖とグラフェンレセボワールドとの界面が、さらなる散乱を引き起こし、伝導度のさらなる抑制に寄与した。