[論文レビュー] Emergence of large quantum oscillation frequencies in thin flakes of the kagome superconductor CsV$_{3}$Sb$_{5}$

Wei Zhang, Lingfei Wang+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、kagome超伝導体CsV₃Sb₅の薄いフラクタルにおいて、大きな量子振動周波数（2085–2717 T）を明らかにした。これは、異常に低いサイクロトロン有効質量（約0.1 mₑ）を持つ高エネルギー状態のキャリアに起因する。シュービニコフ＝ド・ハース測定と密度汎関数理論を用いて、これらの周波数は表面における軌道選択的ホールドーピングに起因し、特定のバンドでのフェルミエネルギーを選択的にシフトさせることで、kagome超伝導体における電子的性質を調整可能なメカニズムを提供している。

ABSTRACT

Kagome metals AV$_3$Sb$_5$~(A = K, Rb, Cs) are recently discovered platforms featuring an unusual charge-density-wave (CDW) order and superconductivity. The electronic band structure of a kagome lattice can host both flat bands as well as Dirac-like bands, offering the possibility to stabilize various quantum states. Here, we probe the band structure of CsV$_3$Sb$_5$ via Shubnikov-de Haas quantum oscillations on both bulk single crystals and thin flakes. Although our frequency spectra are broadly consistent with the published data, we unambiguously reveal the existence of new frequencies with large frequencies ranging from $\sim$2085~T to $\sim$2717~T in thin flakes when the magnetic field is along the $c$-axis. These quasi-two-dimensional frequencies correspond to $\sim$52\% to 67\% of the CDW-distorted Brillouin zone volume. The Lifshitz-Kosevich analysis further uncovers surprisingly small cyclotron effective masses, of the order of $\sim$0.1~$m_e$, for these frequencies. Consequently, a large number of high-velocity carriers exists in the thin flake of CsV$_3$Sb$_5$. Comparing with our band structure calculations, we argue that an orbital-selective modification of the band structure is active. Our results provide indispensable information for understanding the fermiology of CsV$_3$Sb$_5$, paving a way for understanding how an orbital-selective mechanism can become an effective means to tune its electronic properties.

研究の動機と目的

• 表面効果が強調される薄いフラクタルにおけるCsV₃Sb₅のフェルミ面トポロジーを、量子振動を用いて調査すること。
• バルクと薄いサンプルにおける周波数の不一致、特に中〜高周波数成分の不一致に起因する報告値の乖離を解消すること。
• 表面に起因する電子的修飾、例えば軌道選択的ホールドーピングが、大振動数量子振動の出現を説明できるかを特定すること。
• kagome格子系におけるフェルミ面再構成、有効質量の再正規化、超伝導特性との関連を確立すること。

提案手法

• c軸に沿った磁場を用いて、薄いCsV₃Sb₅フラクタルにおけるシュービニコフ＝ド・ハース量子振動測定を実施し、極値フェルミ面軌道を調べた。
• Lifshitz-Kosevich解析を用いて、サイクロトロン有効質量を抽出し、量子振動振幅の温度および磁場依存性をフィットした。
• 実験的量子振動周波数を、CDW秩序状態の2×2×4歪みブリユアンゾーンにおける密度汎関数理論（DFT）計算と比較した。
• 表面ホールドーピング効果を模擬するため、DFT計算においてフェルミエネルギーを58 meV低下させ、観測された高周波数振動と整合するかを評価した。
• 信号対雑音比を向上させるために薄いフラクタル幾何学を用い、従来は弱くまたは検出困難であった高周波数量子振動を検出可能にした。
• 酸化やCs欠陥に起因する表面効果と整合するように、特定の軌道に関連するバンドを個別にシフトさせることで、軌道選択的ドーピングの影響を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜCsV₃Sb₅の薄いフラクタルでのみ、大きな量子振動周波数（2085–2717 T）が観測され、バルク結晶では一貫して観測されないのか？
• RQ2 これらの高周波数振動に起因する異常に低いサイクロトロン有効質量（約0.1 mₑ）の原因は何か？また、キャリア速度とどのように関係しているか？
• RQ3 表面に起因する軌道選択的ホールドーピングが、極値軌道が大きなフェルミ面シートを形成する現象を説明できるか？
• RQ4 表面効果に起因するフェルミエネルギーのシフトが、実験的およびDFT予測の量子振動周波数の不一致をどのように解消するか？
• RQ5 軌道選択的ドーピングが、kagome超伝導体における超伝導的および電子的性質を調整可能なメカニズムとして、どの程度有効に機能するか？

主な発見

• 薄いCsV₃Sb₅フラクタルにおいて、2085 Tから2717 Tの間の新たな量子振動周波数が明確に検出され、これはCDW歪みブリユアンゾーン体積の約52%〜67%に対応する。
• これらの高周波数振動は、非常に低いサイクロトロン有効質量（約0.1 mₑ）を示しており、系内に高エネルギー状態の高速度キャリアが多数存在することを示唆している。
• Lifshitz-Kosevich解析により、観測された周波数が低周波数振動の高調波ではないことが確認され、信号のアリエーショニング（aliasing）が原因ではないことが排除された。
• DFT計算においてフェルミエネルギーを58 meV低下させた結果、観測された高周波数振動が再現され、1940 Tまでの周波数で実験データと一致した。
• 表面における軌道選択的ホールドーピングメカニズムが支持され、酸化やCs欠陥に起因する特定のバンドのシフトが、特定のフェルミ面シートを強化している。
• 本研究は、軌道選択的ドーピングが、CsV₃Sb₅のようなkagome超伝導体における電子構造および超伝導特性を調整する有効で実用的なルートであるという強力な証拠を提供している。