[論文レビュー] Enhancing the thermoelectric performance of a HfS2 monolayer through valley engineering

Hongyan Lv, W. J. Lu+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 19, 2016

2D Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、ヘフジウムジチリド（HfS2）モノレイヤーに6%の引張りひずみを印加することで、バルクの制御により熱電性能が向上することを示している。室温におけるp型ZTは0.60から3.67に向上し、5倍の向上を達成した。一方、n型ZTは約3.08を維持しており、熱電モジュールにおけるpおよびn型の両立した動作が可能になる。

ABSTRACT

The electronic, phonon, and thermoelectric properties of a two-dimensional HfS2 monolayer are investigated by using the first-principles calculations combined with the Boltzmann transport theory. The band valleys of the HfS2 monolayer can be effectively tuned by the applied biaxial strain. The Seebeck coefficient and therefore the peak value of the power factor (with the relaxation time inserted) increase when the degeneracy of the band valleys is increased by the strain. When no strain is applied, the HfS2 monolayer is an excellent n-type thermoelectric material, while the thermoelectric performance of the p-type doped one is poor. The applied tensile strain of 6% can increase the room-temperature ZT value of the p-type doped system to 3.67, which is five times larger than that of the unstrained one. The much more balanced ZT values of the p- and n-type doping are favorable for fabrication of both p- and n-legs of thermoelectric modules. Our results indicate that the thermoelectric performance of the HfS2 monolayer can be greatly improved by the valley engineering through the method of strain.

研究の動機と目的

• 高効率エネルギー変換への応用を想定し、二次元的HfS2モノレイヤーの熱電特性を調査すること。
• 2次元的HfS2におけるp型とn型ドーピングの間の熱電性能の不均衡が、実用的モジュールの製造を制限する問題を解決すること。
• 外部的ひずみを用いてバルク簡約性を調整可能かどうかを検討し、パワー・ファクターおよびZT値の向上を図ること。
• p型およびn型ドーピングの両方において熱電効率を最大化する最適なひずみ条件を同定すること。

提案手法

• 電子的およびフォノン帯構造の計算には、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を用いた。
• Seebeck係数、電気伝導度、パワー・ファクターの計算には、定常緩和時間近似におけるボルツマン輸送方程式を解いた。
• バンドバルクの簡約性およびバンド分散の調整のために、両軸引張りひずみ（0%〜10%）を適用した。
• 格子熱伝導度は線形応答法を用いて計算し、電子的熱伝導度はワイデマン＝フランツ則に基づいて推定した。
• 次元なしの性能指標ZTは、ZT = S²σT / (κₑ + κₚ) として計算した。ここで温度T = 300 Kとした。
• 正確性を高めるために、スピン-軌道結合がバンド構造および熱電特性に与える影響を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 両軸ひずみがHfS2モノレイヤーのバルク簡約性およびバンド構造に与える影響は何か？
• RQ2 ひずみ誘起バルク簡約性が、Seebeck係数およびパワー・ファクターに与える影響は何か？
• RQ3 ひずみがp型およびn型ドープHfS2モノレイヤーのZT値に与える影響は何か？
• RQ4 ひずみ工学によってp型とn型HfS2の熱電性能をバランスさせ、実用的熱電モジュール設計を可能にすることができるか？
• RQ5 p型ドーピングにおいてZTを最大化する最適なひずみレベルは何か？

主な発見

• 6%の引張りひずみ下で、HfS2モノレイヤーの3つの価電子帯バルクが最大の簡約性を示し、Seebeck係数およびパワー・ファクターが顕著に向上した。
• 6%ひずみ下でのp型ドープHfS2モノレイヤーは、室温でZTが3.67に達し、未ひずみ状態の0.60と比較して5倍の向上を示した。
• 6%ひずみ下でのn型ドープHfS2モノレイヤーは、ZTが3.08を維持しており、未ひずみ状態の4.48からわずかに低下した。これは、Seebeck係数と電気伝導度に働く競合効果によるものである。
• p型ZTの上昇は、向上したSeebeck係数および電気伝導度に加え、ひずみによる格子熱伝導度の低下に起因する。
• ひずみ誘起バルク簡約性により、バルク間のエネルギー差が小さくなるに従い、ピークパワー・ファクター（緩和時間依存）が単調に増加した。
• 本結果は、ひずみ工学によってp型およびn型の性能をバランス可能にできることを示しており、pおよびn型の両方のリードを備えた熱電モジュールへの応用がHfS2モノレイヤーで現実可能であることを示している。