[論文レビュー] Epitaxial-strain-induced multiferroicity in SrMnO$_{3}$ from first principles

Jun Hee Lee, Karin M. Rabe|arXiv (Cornell University)|Oct 28, 2009

Multiferroics and related materials被引用数 12

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論を用いて、強いスピン-フォノン結合を活用することで、エpitaxial歪みがSrMnO₃において新しい多フェロ電磁性反強磁性-強磁性状態を誘発することを示した。このメカニズムは、強磁性状態における極性不安定性の歪み強化に起因し、引張歪みおよび圧縮歪みの両方において予測される分極は54 μC/cm²以上、キュリー温度は92 Kを超える。

ABSTRACT

First-principles density-functional calculations reveal a large spin-phonon coupling in cubic SrMnO$_{3}$, with ferromagnetic ordering producing a polar instability. Through combination of this coupling with the strain-polarization coupling characteristic of perovskites, the bulk antiferromagnetic paraelectric ground state of SrMnO$_3$ is shown to be driven to a previously unreported multiferroic ferroelectric-ferromagnetic state by increasing epitaxial strain, both tensile and compressive. This state has a computed polarization and estimated Curie temperature above 54 $μ$C/cm$^2$ and 92 K. Large mixed magnetic-electric-elastic responses are predicted in the vicinity of the phase boundaries.

研究の動機と目的

• エpitaxial歪み下でのSrMnO₃における多フェロイック性の出現を、強いスピン-フォノン結合を有する系として探求すること。
• 歪みが、通常は反強磁性で常誘電体であるが、歪みを加えることで強磁性-反強磁性多フェロイック相が安定化するかどうかを調査すること。
• 歪みを加えたペロブスカイト酸化物において、大きな電気分極と高い磁気転移温度が共存する条件を同定すること。
• 歪み調整による相境界を介して、電場および磁場による相転移の制御可能性を評価すること。
• 異なる電子構造パラメータおよび歪み条件の下で予測された多フェロイック状態の頑健性を評価すること。

提案手法

• GGA+U法を用いた第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、PBE交換相関関数とMn d電子に対してU = 2.7 eV、J_H = 1 eVを設定した。
• フォノン周波数は、√2×√2×2のスーパーセルと6×6×4のkポイントメッシュを用いた凍結フォノン法で計算した。
• 基板上での擬似成長を模倣するため、面内格子定数を変化させながら面外格子定数を固定することでエpitaxial歪みを導入した。
• スピン-フォノン結合は、強磁性状態と反強磁性状態における最低周波数の極性フォノンモードの軟化を比較することで定量化した。
• 相転移は、磁気秩序（G型からC型、A型、FMへ）の変化、分極、および電子バンド構造の変化を追跡することで特定した。
• 多フェロイック相の安定性は、異なるU値での評価と、GGA+UとLSDA+Uの比較を通じて、体積過大評価のアーティファクトの有無を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エpitaxial歪みは、通常は反強磁性で常誘電体である立方晶ペロブスカイトであるSrMnO₃において多フェロイック状態を誘発できるか？
• RQ2 スピン-フォノン結合が、歪み下での反強磁性-強磁性多フェロイック状態の安定化に果たす役割は何か？
• RQ3 多フェロイック状態への遷移を引き起こす臨界歪み値（引張歪みおよび圧縮歪み）は何か？
• RQ4 予測された分極およびキュリー温度は、EuTiO₃のような既知の多フェロイック物質と比較してどうなるか？
• RQ5 相境界付近における混合磁気電気的および弾性電気的応答は何か？ そして、これらは磁気秩序または電気秩序の電場・磁場制御を可能にするか？

主な発見

• SrMnO₃では大きなスピン-フォノン結合が同定され、最低周波数の極性フォノンが強磁性状態で不安定化し、極性歪みを駆動することが分かった。
• エpitaxial歪みは、引張歪みおよび圧縮歪みの両領域で、以前に報告のない多フェロイック反強磁性-強磁性相を安定化することが分かった。
• 予測された電気分極は54 μC/cm²を超えており、推定されるキュリー温度は92 Kを超えており、EuTiO₃よりも顕著に高い。
• 歪み下での相転移の順序は、FM-FE状態への遷移に先立って中間的なC型およびA型反強磁性相を経るが、分極には不連続的なジャンプが観察された。
• 金属的立方晶FM相は、極性歪みを受けると電子状態密度関数にギャップが開き、絶縁体に転移することが分かった。
• 相境界付近では、大きな混合磁気電気的および弾性電気的応答が予測され、電場または磁場による他方の秩序パラメータの制御が可能になる可能性がある。