[論文レビュー] Evidence of spin density waves in La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$

K. W. Chen, Xiangqi Liu+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、零場および弱い横磁場muonスピン緩下（$μ^{+}$SR）を用いて、大気圧下の多結晶性La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$において、静的なスピン密度波（SDW）秩序の直接的証拠を提供した。磁気転移温度は$T_{\rm{N}} = 148$ Kで、従来の磁化測定やNMRでは検出されなかった長距離磁気秩序を明らかにした。これは、$μ^{+}$SRが複雑な酸化物における微弱で短距離のスピン相関に非常に感受性であることを示している。

ABSTRACT

The recently discovered superconductivity with critical temperature $T_c$ up to 80 K in the double-layer Nickelate La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$ under pressure has drawn great attention. Here we report the positive muon spin relaxation ($μ^+$SR) study of polycrystalline La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ under ambient pressure. Zero-field $μ^+$SR experiments reveal the existence of magnetic order in La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ with $T_{N}=154\ m{K}$. The weak transverse field $μ^+$SR measurements confirms the bulk nature of magnetism. In addition, a small quantity of oxygen deficiencies can greatly broaden the internal magnetic field distribution sensed by muons.

研究の動機と目的

• 大気圧下におけるLa₃Ni₂O₇₋δの磁気基底状態を解明すること。ここでは、高圧下でのみ超伝導が現れる。
• 抵抗率および磁化率において観察された153 Kの異常（以前は電荷秩序やスピン密度波とされた）の性質を解明すること。
• 従来のバルクプローブ（dc磁化率やNMRなど）では検出できなかった多結晶性La₃Ni₂O₇₋δにおける長距離磁気秩序の検出と特徴付けを行うこと。
• 局所的プローブ技術を用いて、観察された転移がスピン密度波（SDW）秩序か、それ以外の磁気秩序かを特定すること。

提案手法

• 静的な内部磁場の検出を目的とし、長距離磁気秩序に感受性なmuonスピンの崩壊を用いた零場（$\mu^{+}$SR）測定を実施した。
• 磁気転移のバルク的性質を確認し、転移温度$T_{\rm{N}}$を抽出するために弱い横磁場（$\mu^{+}$SR）実験を実施した。
• 非振動成分の起源が動的磁気フラクチュエーションに起因するかを除外するため、縦磁場（$\mu^{+}$SR）測定を実施した。
• 内部磁場分布を不整合なSDW秩序と整合させるために、ガウス関数とゼロ次ベッセル関数$J_0(\omega t)$の和を用いてZF-$\mu^{+}$SRデータにフィットした。
• 温度依存の緩下率$\lambda_{\rm{ZF}}$、$\lambda_{\rm{TF}}$、および$\lambda_{\rm{fast}}$を分析し、温度低下に伴う磁気秩序の発展を追跡した。
• XRD、抵抗率、磁化率データと照合することで、磁気転移の妥当性を検証し、外部要因の影響を除外した。

Figure 1: (a) Rietveld refinement of powder-pattern X-ray diffraction data with $a=5.4015\ \rm{\r{A}},b=5.4558\ \rm{\r{A}},c=20.5371\ \rm{\r{A}}$ and $\chi^{2}$ = 4.67; (b) temperature dependence of the resistivity $\rho(T)$ of polycrystalline La 3 Ni 2 O 7-δ between 2 K and 300 K; (c) temperature d

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La₃Ni₂O₇₋δは大気圧下で長距離磁気秩序を示すか。その場合、その性質は何か？
• RQ2 148 Kで観察された$\mu^{+}$SRにおける転移は、スピン密度波（SDW）基底状態と整合するか？
• RQ3 明確な$\mu^{+}$SR信号があるにもかかわらず、dc磁化測定では磁気転移が観察されないのはなぜか？
• RQ4 $\mu^{+}$SRは、NMR や中性子回折では検出できない微弱で短距離の磁気秩序を検出できるか？
• RQ5 muonの停止サイトが観察される緩下ダイナミクスに果たす役割は何か。また、それらは内部磁場分布の解釈にどのように影響を及えるか？

主な発見

• 零場$\mu^{+}$SRは、スピン密度波（SDW）秩序と整合する明確な内部磁場分布を持つ、La₃Ni₂O₇₋δにおける静的長距離磁気秩序を明らかにした。
• 正規化された非対称性および緩下率の温度依存性から、磁気転移温度は$T_{\rm{N}} = 148$ Kと特定された。
• 148 K未満で磁気秩序相の体積分率はほぼ100%に達し、弱い横磁場$\mu^{+}$SRによってバルク転移であることが確認された。
• 緩下率$\lambda_{\rm{ZF}}$は温度低下に伴い単調に増加し、SDW秩序に起因する静的内部磁場の増大を示している。
• ZF-$\mu^{+}$SRスペクトルの非振動成分は、反強磁性構造における対称性キャンセレーションによりネット内部磁場がゼロとなるmuonの停止サイトに起因するとされた。
• 縦磁場$\mu^{+}$SR測定により、非振動成分の起源が動的磁気フラクチュエーションに起因する可能性が除外され、静的磁気基底状態の存在を支持する結果となった。

Figure 2: (a) Temperature dependence of long time zero field $\mu^{+}$ SR spectra of La 3 Ni 2 O 7-δ to 8 $\mu$ s; (b) early time spectra before 0.4 $\mu$ s, which show the zoomed-in area of the green shadow in (a). A fast oscillation develops below 148 K, and the frequency of the oscillation grows