[論文レビュー] Evolutionary search for new high-k dielectric materials: methodology and applications to hafnia-based oxides

Qingfeng Zeng, Artem R. Oganov+7 more|arXiv (Cornell University)|Jul 24, 2013

Semiconductor materials and devices被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、第一原理計算とUSPEXアルゴリズムを用いた進化的材料発見フレームワークにおいて、誘電率、バンドギャップ、破壊電界を組み合わせたフィットネス関数としての目標関数として、誘電定数、バンドギャップ、破壊電界を統合したフィットネスモデルを提示している。このモデルは、HfO2およびSiO2の高フィットネス構造（包摂して未知の相を含む）を同定し、高k材料の主要な「遺伝的」特徴として配位多面体と歪みが明らかになった。これにより、HfO2-SiO2のような固定組成および可変組成系においても、効率的な発見が可能となった。

ABSTRACT

High-k dielectric materials are important as gate oxides in microelectronics and as potential dielectrics for capacitors. In order to enable computational discovery of novel high-k dielectric materials, we propose a fitness model (energy storage density) that includes the dielectric constant, bandgap, and intrinsic breakdown field. This model, used as fitness function in conjunction with first-principles calculations and global optimization evolutionary algorithm USPEX, efficiently leads to practically important results. We found a number of high-fitness structures of SiO2 and HfO2, some of which correspond to known phases and some are new. The results allow us to propose characteristics (genes) common to high-fitness structures - these are the coordination polyhedra and their degree of distortion. Our variable-composition searches in the HfO2-SiO2 system uncovered several high-fitness states. This hybrid algorithm opens up a new avenue of discovering novel high-k dielectrics with both fixed and variable compositions, and will speed up the process of materials discovery.

研究の動機と目的

• 微小電子素子およびコンデンサ用の新しい高k誘電体材料の計算的発見を加速すること。
• 材料の性能を評価するため、誘電率、バンドギャップ、および内在的破壊電界を統合したフィットネス関数の開発。
• 高フィットネス誘電体相に共通する構造的特徴（「遺伝子」）の同定。
• 固定組成（HfO2、SiO2）および可変組成（HfO2-SiO2）系における新規高k相の探索。
• 進化的アルゴリズムUSPEXが、実用的高k材料の発見に有効であることを示すこと。

提案手法

• フィットネス関数はエネルギー貯蔵密度として定義され、誘電率（κ）、バンドギャップ（Eg）、および内在的破壊電界（Eb）を組み合わせて材料の性能を評価する。
• 候補相の電子的および構造的性質を計算するために、第一原理密度汎関数理論（DFT）計算が用いられる。
• USPEX進化的アルゴリズムを用いて、化学組成にわたる安定で低エネルギーの結晶構造を探索するグローバル最適化が実施される。
• HfO2-SiO2系において可変組成探索を実施し、高フィットネス固体ソリューションを同定する。
• 構造的分析により、配位多面体およびその歪み度合いが、高フィットネス材料の主要記述子として特定された。
• フィットネススコアは、さらなる研究のための有望候補の順位付けと優先順位決定に用いられる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高性能高k誘電体を特徴づける構造的モチーフと電子的性質は何か？
• RQ2 κ、Eg、Ebを統合したフィットネス関数は、新規高k材料の発見を効果的に導けるか？
• RQ3 HfO2-SiO2系において、高誘電性能を示す安定でエネルギー的に有利な相は何か？
• RQ4 高フィットネス誘電体相に共通する構造的特徴（「遺伝子」）は何か？
• RQ5 USPEXアルゴリズムは、複雑な酸化物系における新規高k材料の発見にどの程度有効か？

主な発見

• フィットネスモデルは、HfO2およびSiO2の既知の高k相を効果的に同定し、その予測能力を裏付けた。
• HfO2およびSiO2の複数の新規で高フィットネスな結晶構造（以前に報告のなかった多形を含む）が発見された。
• HfO2-SiO2系では、複数の高フィットネス固体ソリューションが得られ、誘電特性のチューニング可能性が示された。
• 配位多面体およびその歪み度合いが、高フィットネス材料に共通する主要な構造的「遺伝子」として浮き彫りになった。
• 進化的探索手法は、複雑な相空間を効率的に探索でき、高スループット材料発見における有用性を示した。
• 本手法により、固定組成および可変組成系の両方において、新規高k誘電体の体系的探索が可能となった。