[論文レビュー] Exactly solvable model of uniaxial ferroelectrics

A. Yu. Zakharov, М. И. Бичурин+1 more|arXiv (Cornell University)|May 4, 2011

Material Dynamics and Properties参考文献 1被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、無限範囲の双極子相互作用を有する一軸フェロエレクトリックの厳密解をもつ格子モデルを提示し、温度、分極、外部場の関数として正確な自由エネルギーの式を導出する。Landau展開に対する顕著な補正が明らかとなり、外部場の高次項および熱膨張に起因する温度依存係数を含む。これは物性論的理論の微視的基盤を提供する。

ABSTRACT

An exactly solvable lattice model with infinite-range potential is applied to uniaxial ferroelectrics. Asymptotically exact expression for free energy as a function of an order parameter at any temperatures is obtained. Effect of thermal expansion of lattice unit cell is taken into account. The free energy expansion in powers of order parameter in the vicinity of critical point is presented. Corrections to Landau expansion are obtained. In particular, it is shown that summand with external field contains a contribution of higher powers over order parameter. Keywords: Lattice model, Free energy, Phase transition, Long-range interatomic potentials, Curie temperature, polarization PACS: 05.20.-y, 05.70.-a, 82.65.+r

研究の動機と目的

• 物性論的Landau理論の限界を克服するため、無限範囲の原子間ポテンシャルを用いた一軸フェロエレクトリックの厳密解をもつモデルを構築すること。
• すべての温度で有効な、秩序パラメータ、温度、外部場の関数としての自由エネルギーの正確な式を導出すること。
• 単位格子体積および有効双極子モーメントに及ぼす熱膨張の影響を考慮し、相転移行動に与える影響を明らかにすること。
• Curie点近傍におけるLandau展開の補正を体系的に導出し、外部場の非線形項および温度依存係数を含めること。
• 理論的予測とトリグリシン硫酸における誘導分極の実験データを比較し、モデルの妥当性を評価すること。

提案手法

• 双極子-双極子相互作用が無限範囲に及ぶハミルトニアンを定式化し、外部電場を含め、双極子の向きを二値変数で表す。
• ストラトニヴィッチ＝ハッバー恒等式を用いて、実変数上のガウス積分にパーティション関数を変換し、解析的取り扱いを可能にする。
• 得られた自由エネルギー関数を、臨界点の周辺で秩序パラメータ（分極）のべき級数に展開し、鞍点近似を適用する。
• 温度（τ）および外部場（ℰ）の次元なし変数を導入し、臨界温度を T_c = JP² として導出する。
• 熱膨張を組み込むために、有効双極子モーメントおよび単位格子体積を温度依存関数として表現する。
• 自由エネルギーおよびその展開係数（a(T), b(T), c(T)）の正確な式を、τ、ℰおよび体積対双極子モーメント比の関数として導出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 無限範囲の原子間ポテンシャルを用いた一軸フェロエレクトリックの厳密解をもつモデルを、どのように構築できるか？
• RQ2 すべての温度で有効な、分極、温度、外部場の関数としての自由エネルギーの正確な形は何か？
• RQ3 単位格子体積および有効双極子モーメントに及ぼす熱膨張効果は、Landau型自由エネルギー展開にどのように影響するか？
• RQ4 臨界点近傍におけるLandau展開に生じる補正、特に外部場項および係数の温度依存性は何か？
• RQ5 本モデルによる誘導分極の予測は、トリグリシン硫酸の実験データとどの程度一致するか？

主な発見

• 分極、温度、外部場の関数としての正確な自由エネルギーの式が、温度依存する体積および双極子モーメント比を介した熱膨張効果を組み込んで導出された。
• 臨界点近傍のLandau的展開には、温度依存係数 a(T)、b(T)、c(T) を含み、b(T) および c(T) が特定の温度で符号を変えることから、非自明な臨界定常行動が示された。
• 自由エネルギーにおける外部場項には、線形項だけでなく、分極の奇数次項からなる無限級数が含まれており、標準的なLandau理論とは矛盾する。
• 熱膨張により有効双極子モーメントが減少し、これにより展開係数が変化し、追加の温度依存性が導入された。
• モデルによる次元なし分極 σ(τ) は、トリグリシン硫酸の実験データと良い定性的一致を示したが、比 P_s(τ)/σ(τ) が温度上昇に伴い増加する傾向にあり、追加のイオン的電荷または結合状態の変化を示唆している。
• 臨界温度は正確に T_c = JP² として決定され、本モデルは基礎となるハミルトニアンからLandau係数を微視的に導出する手段を提供した。