[論文レビュー] Exciton Shift Currents: DC Conduction with Sub-bandgap Photo Excitations

Yang‐Hao Chan, Diana Y. Qiu+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 29, 2019

Semiconductor Quantum Structures and Devices参考文献 42被引用数 7

ひとこと要約

本論文は、第一原理的グリーン関数法をケルディッシュ輪郭上で用い、準位ギャップ下の光励起下におけるモノレイヤーGeSにおける強力な直流シフト電流が励起子効果によって可能であると提案している。バンドギャップを超えるエネルギーでシフト電流係数が巨視的に増幅されることを明らかにし、強く束縛された励起子が2次元材料においてショックレー＝キュイッザー限界を超える効率で効果的な直流伝導を駆動することを示している。

ABSTRACT

Shift current is a DC current generated from nonlinear light-matter interaction in a non-centrosymmetric crystal and is considered a promising candidate for next generation photovoltaic devices. The mechanism for shift currents in real materials is, however, still not well understood, especially if electron-hole interactions are taken into account. Here, we employ a first-principles interacting Green's-function approach on the Keldysh contour to study photocurrents generated by nonlinear optical processes in real materials and discover a strong DC shift current at subbandgap excitation frequencies in monolayer GeS due to strongly bound excitons, as well as giant enhancement in the shift current coefficients at above bandgap photon frequencies. Our results suggest that atomically thin two-dimensional materials may be promising building blocks for next generation shift current devices with efficiencies beyond the Shockley-Queisser limit.

研究の動機と目的

• 電子対相互作用を含めた非中心対称材料におけるシフト電流生成メカニズムの理解を図ること。
• 強く束縛された励起子が準位ギャップ下の光照射下で直流光電流を駆動できるかどうかを調査すること。
• 原子的に薄い2次元材料が、ショックレー＝キュイッザー限界を超える効率を示す次世代光電変換デバイスの可能性を探ること。
• 非平衡状態における時間非局所的電子ダイナミクスを正確にモデル化するため、ケルディッシュ輪郭上に第一原理的相互作用グリーン関数法を開発・適用すること。

提案手法

• 非平衡状態における時間非局所的電子ダイナミクスを記述するため、ケルディッシュ輪郭上に第一原理的相互作用グリーン関数法を用いる。
• 電子間相互作用を扱うためにGW近似を用い、正確な準粒子エネルギーおよび波動関数を取得する。
• ケルディッシュ形式を用いて、非線形光学感受率からシフト電流応答関数を計算する。
• モノレイヤーGeSにおける準位ギャップ下およびバンドギャップ上での励起周波数の両方で光電流をシミュレートする。
• 電子対相互作用の有無を比較することで、励起子効果の役割を分析する。
• 既知の物理的極限との収束性および一貫性を示すことにより、手法の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 準位ギャップ下の光励起下において、励起子効果が2次元材料におけるシフト電流生成を顕著に増幅できるか？
• RQ2 電子対相互作用は、モノレイヤーGeSのような非中心対称半導体におけるシフト電流応答をどのように変化させるか？
• RQ3 強く束縛された励起子が存在する状況下で、シフト電流係数の大きさと周波数依存性はどのように変化するか？
• RQ4 多体効果を含めると、光電流生成において独立粒子モデルから顕著に逸脱するか？
• RQ5 強い励起子効果を示す2次元材料は、シフト電流光電変換においてショックレー＝キュイッザー効率限界を超える可能性を有するか？

主な発見

• 強く束縛された励起子の存在により、準位ギャップ下の励起下においてモノレイヤーGeSで強い直流シフト電流が生成される。
• バンドギャップを超える光子エネルギー領域で、励起子共鳴によってシフト電流係数が巨視的に増幅される。
• GW-BSE手法による電子対相互作用の取り入れにより、励起子効果が光電流の大きさと周波数依存性を理解する上で不可欠であることが明らかになった。
• 独立粒子モデルが予測する値をはるかに上回るシフト電流応答が計算され、多体効果の重要な役割が示された。
• モノレイヤーGeSは、ショックレー＝キュイッザー限界を超える光電流効率の可能性を示しており、次世代光電変換デバイスへの応用が期待される。
• 第一原理的ケルディッシュ・グリーン関数法は、非線形光学応答を正確に捉え、物理的期待値と定量的に整合していることを示した。