[論文レビュー] Exciton Valley Dynamics probed by Kerr Rotation in WSe2 Monolayers

Changqing Zhu, K. Zhang+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Jul 22, 2014

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用数 14

ひとこと要約

本研究では、時間分解 Kerr 回折を用いて、WSe₂ モノレイヤーにおける励起子バルクの崩壊ダイナミクスを直接測定し、4 K で 6 ps、125 K で 1.5 ps の温度依存性を示す緩和時間 τᵥ を明らかにした。結果は、クーロン交換相互作用および短距離ポテンシャルへの散乱によって説明され、局在キャリアへのスピン／バルク極化の転送の証拠は認められない。

ABSTRACT

We have experimentally studied the pump-probe Kerr rotation dynamics in WSe$_2$ monolayers. This yields a direct measurement of the exciton valley depolarization time $τ_v$. At T=4K, we find $τ_v\approx 6$ps, a fast relaxation time resulting from the strong electron-hole Coulomb exchange interaction in bright excitons. The exciton valley depolarization time decreases significantly when the lattice temperature increases with $τ_v$ being as short as 1.5ps at 125K. The temperature dependence is well explained by the developed theory taking into account the exchange interaction and a fast exciton scattering time on short-range potentials.

研究の動機と目的

• 中性励起子のスピンおよびバルク極化に感受性である時間分解 Kerr 回折（TRKR）を用いて、WSe₂ モノレイヤーにおける励起子バルクダイナミクスを直接調査すること。
• 強い結合励起子を有する系において、励起子バルクの崩壊時間 τᵥ の温度依存性を調査すること。これは、従来の半導体では熱的イオン化のため観測が困難である。
• III-VおよびII-VI半導体で観察されたように、励起子から局在キャリアへのスピン／バルク極化の転送が、遷移金属ジカルコゲナイドにおける強いスピン・バルクロックと対照的であるかどうかを検証すること。
• 交換相互作用および短距離散乱に基づく理論モデルを構築・検証し、観測された τᵥ の温度依存性を説明すること。

提案手法

• 円偏光励起およびプローブパルスを用いた時間分解 Kerr 回折（TRKR）を採用し、WSe₂ モノレイヤーフラックの法線方向のネットスピン成分を検出する。
• 120 fs パルス、76 MHz 再発率のモードロック Ti:サファイアレーザーを用い、励起子を生成する。励起子密度は約 10¹² cm⁻² に設定され、励起パワ一は 300 µW、プローブパワ一は 30 µW であった。
• 遅延時間 Δt に対する Kerr 回転角 θ(Δt) を測定し、K₊ および K₋ バルクにおけるスピン極化励起子の時間発展を追跡する。
• スピンダイナミクスの運動方程式に基づく理論モデルを適用：∂S_K/∂t + S_K × Ω_K = Q{S_K}、ここで Ω_K は交換相互作用による有効磁場である。
• 励起子質量 M = 0.67m₀、散乱時間 τ、温度 T を含む式 τₙ⁻¹ = (2α²τMk_BT)/ħ² を導出し、スピン／バルク緩和率を求める。
• 実験データに放射性寿命 Γ₀ = 0.16 ps⁻¹（3 ps の放射性寿命に対応）および有効散乱時間 τ = 0.066 ps を用いてフィッティングを行い、30 K 以上のデータと一致させた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 低温度における WSe₂ モノレイヤーにおける励起子バルクの崩壊時間 τᵥ はどの程度で、格子温度の上昇に伴いどのように変化するか？
• RQ2 具体的に、クーロン交換相互作用および散乱プロセスが、強く束縛された励起子における τᵥ の温度依存性をどのように支配しているか？
• RQ3 励起子から生成されたスピン／バルク極化が、WSe₂ モノレイヤーにおける局在キャリアへ転送されている証拠はあるか？
• RQ4 交換相互作用および短距離散乱を組み込んだ理論モデルが、観測された τᵥ の挙動を定量的に説明できるか？

主な発見

• 4 K では、励起子バルクの崩壊時間 τᵥ は約 6 ps に測定され、支配的であるクーロン交換相互作用に起因する強いスピン・バルクロックを示している。
• 温度が上昇するにつれて、τᵥ は顕著に減少し、125 K では 1.5 ps にまで短縮され、バルク緩和ダイナミクスの強い温度依存性が示された。
• τᵥ の温度依存性は、交換相互作用および短距離ポテンシャルへの散乱に基づく理論モデルで良好に説明され、最良のフィットによる散乱時間 τ = 0.066 ps が得られた。
• 30 K 未満の温度では、τᵥ は温度に依存せず、熱的エネルギーが衝突幅より小さいか、励起子が局在的性質を示している可能性がある。
• 三重子が光励起分光で明確に観測されるにもかかわらず、局在キャリアへのスピン／バルク極化の転送は検出されず、WSe₂ モノレイヤーにおける強いスピン・バルクロックが裏付けられた。
• 全温度範囲で約 25 ps を超えると Kerr 回転信号が消失し、観測されたダイナミクスが長寿命の局在キャリアスピン極化ではなく、励起子再結合に支配されていることを確認した。