[論文レビュー] Extension of SASE bandwidth up to 2% as a way to increase the efficiency of protein structure determination by x-ray nanocrystallography at the European XFEL

Svitozar Serkez, Vitali Kocharyan+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2013

Enzyme Structure and Function被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、0.25 nCの電子ビームを45 kAのピーク電流に強く圧縮することで、ヨーロピアンXFELのSASE帯域幅を2%に拡大することにより、X線ナノ結晶構造解析におけるブレーガー回折ピークの検出数が大幅に増加し、タンパク質構造決定の効率が向上することを示している。シミュレーションでは、通常運転時と比較して帯域幅が10倍に拡大され、6 keVで最大1 TWのピークパワーと2.5 mJのパルスエネルギーが達成可能であり、ナノ結晶構造解析に最適な条件が得られる。

ABSTRACT

Femtosecond x-ray nanocrystallography exploiting XFEL radiation is an emerging method for protein structure determination using crystals with sizes ranging from a few tens to a few hundreds nanometers. Crystals are randomly hit by XFEL pulses, producing diffraction patterns at unknown orientations. One can determine these orientations by studying the diffraction patterns themselves, i.e. by indexing the Bragg peaks. The number of indexed individual images and the SASE bandwidth are inherently linked, because increasing the number of Bragg peaks per individual image requires increasing the bandwidth of the spectrum. This calls for a few percent SASE bandwidth, resulting in an increase in the number of indexed images at the same number of hits. Based on start-to-end simulations for the baseline of the European XFEL, we demonstrate here that it is possible to achieve up to a tenfold increase in SASE bandwidth, compared with the nominal mode of operation. This provides a route for further increasing the efficiency of protein structure determination at the European XFEL. We illustrate this concept with simulations of lysozyme nanocrystals.

研究の動機と目的

• X線ナノ結晶構造解析における1回の回折スナップショットあたりのブレーガー回折ピーク数が少ないことが、インデキシング成功率とデータ処理効率を制限するという問題に対処する。
• SASE帯域幅を通常の0.2%から超えることで、ナノ結晶からのインデックス化可能な回折パターンの数が顕著に向上するかどうかを調査する。
• 電子ビームを45 kAのピーク電流に圧縮することで、SASE帯域幅が10倍に拡大され、2%に達することを、スタート・ツー・エンドのシミュレーションにより実証する。
• 既存のアンジュレータインfrastrutureを用いて、2–6 keV範囲で1 TWのピークパワーと2.5 mJのパルスエネルギーを達成できるかを検証する。
• 追加のハードウェアを用いずに、既存のアンジュレータインfrastrutureを活用して、この拡大帯域幅モードを実現可能であることを示す。

提案手法

• 21個のアンジュレータセグメントを有するSASE3アンジュレータビームラインを対象とし、ヨーロピアンXFELのベースラインを対象としたスタート・ツー・エンドのシミュレーションを実施した。
• 0.25 nCの電荷を有する電子ビームを、強いウェークフィールド効果を引き起こす45 kAのピーク電流に圧縮した。
• 100回のシングルショット実現の統計的平均を用いて、アンジュレータ長の関数としての放射パワー、エネルギー、スペクトル帯域幅の変化をモデル化した。
• ナノ結晶構造解析への適性を評価するため、出力放射の空間的およびスペクトル的分布（ビームサイズ、発散角、面積当たりエネルギー）を分析した。
• リゾイズムナノ結晶に対する2%帯域幅パルスの回折応答をシミュレートし、ピーク数とインデキシング可能性を評価した。
• 通常運転（0.2%帯域幅）と比較することで、ピーク検出およびデータ処理効率の向上を定量的に評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ヨーロピアンXFELのSASE帯域幅を2%に拡大することで、ナノ結晶構造解析における1スナップショットあたりのブレーガー回折ピーク検出数が顕著に向上するか？
• RQ2 45 kAのピーク電流に電子ビームを圧縮した場合に、実現可能な最大SASE帯域幅は何か？ その場合の放射パラメータはどのようなものか？
• RQ3 2%帯域幅パルスは、通常の0.2%帯域幅モードと比較して、より多くのインデックス化可能な回折パターンを提供できるか？
• RQ4 既存のアンジュレータインfrastrutureを用いて、2–6 keV範囲で必要な1 TWのピークパワーと2.5 mJのパルスエネルギーを達成できるか？
• RQ5 高いピーク電流と広帯域幅で運転する場合、ビーム品質およびスペクトル特性にどのようなトレードオフが生じるか？

主な発見

• スタート・ツー・エンドのシミュレーションにより、45 kAのピーク電流に電子ビームを圧縮することで、SASE帯域幅が0.2%から2%に10倍に拡大されたことが確認された。
• 出力放射パルスエネルギーは約2.5 mJに達し、3 fsのパルス幅で最大1 TWのピークパワーが2–6 keVの光子エネルギー範囲で達成可能である。
• 放射ビームは垂直方向に約50 μm、水平方向に約100 μmのサイズを示し、横方向の電子ビーム非対称性に起因する非対称な発散角を示した。
• 平均SASEスペクトルは2%の相対帯域幅を示し、100回のシングルショット実現の間でエネルギーの揺らぎとパワーの変化が安定していた。
• 2%帯域幅モードにより、1スナップショットあたりのブレーガー回折ピーク数が顕著に増加し、ナノ結晶構造解析におけるインデキシング成功率とデータ処理効率が直接的に向上した。
• 提案された運転モードは、追加のハードウェアを用いずに、最適化された電子ビーム圧縮と既存のSASE3アンジュレータ構成のみで実現可能であることが示された。